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sar o Ponto de Dirac

Uma intrigante propriedade relacionada ao espectro de energia do grafeno ´e o seu com- portamento no limite de n = 0. Tal espectro implica em uma concentra¸c˜ao nula de ambos os portadores na proximidade de E=0, sugerindo uma condutividade nula (resistividade di- vergente) para T = 0K e VG = 0 [17, 40]. A este ponto espec´ıfico, em que a densidade de

portadores deveria ser nula, denominaremos Ponto de Dirac. Note portanto que apenas neste limite, teremos CNP=Ponto de Dirac. Entretanto, experimentos com diferentes dispositivos baseados em grafeno apontaram valores de condutividade m´ınima da ordem de σ✷min = 6.5KΩ1

[40]. Dado o fator 4 de degenerescˆencia do grafeno (2 de valley e 2 de spin) ´e f´acil associar σ✷min a 4e

2

h , onde e2

h ´e o quantum de condutividade.

Teorias mostram a existˆencia de uma condutividade quˆantica m´ınima como uma propriedade intr´ınseca de sistema eletrˆonicos descritos pela equa¸c˜ao de Dirac [40]. Isso ocorre devido ao fato

de que, na presen¸ca de desordem, efeitos de localiza¸c˜ao s˜ao fortemente suprimidos, resultando em uma condutividade m´ınima da ordem de e2_{/h para cada tipo de portador [40]. Entretanto,}

essa quantiza¸c˜ao n˜ao possui um valor unˆanime e muitos trabalhos te´oricos sugerem o valor de σmin = 4e2/hπ como o mais adequado e denominam-o como o m´ınimo de condutividade

universal para o grafeno [40, 41, 42].

Do ponto de vista experimental, os dispositivos mostram que a condutividade realmente nunca se anula na regi˜ao de transi¸c˜ao entre o transporte de buracos e el´etrons, mas que os valores encontrados para o seu m´ınimo est˜ao longe de ser um valor universal. Desta forma, a fim de entender este fenˆomeno de transporte em grafeno no regime de baixa energia, in´umeros estudos envolvendo mecanismos de espalhamento de portadores de carga no material come¸caram a emergir [43, 44, 45]. A Fig. 2.10 mostra dados de mobilidade e condutividade m´ınima para diversos dispositivos com diferentes n´ıveis de desordem, medida pelos grupos de Manchester (esquerda) [17] e Columbia (direita) [43].

Figura 2.10: A condutividade do grafeno no ponto de neutralidade. `A esquerda, dados do grupo de Manchester [17] e `a direita dados do grupo de Columbia [43] mostram o m´ınimo de condutividade como uma fun¸c˜ao da mobilidade dos dispositivos. A mobilidade, que d´a uma medida da desordem presente no sistema, ´e definida como µ = σ(EF)

en onde n ´e a densidade de el´etrons. A constante g0

corresponde `a 2x o valor do quantum de condutividade - 2e_h2. A linha verde pontilhada representa o valor de σmin= 4e2/hπ, como previsto teoricamente [42].

Foi visto que a condutividade aumenta monotonicamente `a medida em que a densidade de carga |n| aumenta, entretanto a defini¸c˜ao do seu m´ınimo em torno de n = 0 varia drasticamente de amostra para amostra - n˜ao apenas quanto ao valor, mas tamb´em quanto `a forma. Tan et

al. reportaram grande n´umero de dados para grafenos sobre SiO2 com grande varia¸c˜ao de

comportamento, embora preparados da mesma maneira. Os autores notaram uma correla¸c˜ao entre amostras de baixa mobilidade, regi˜ao de m´ınimo de condutividade bastante largo e m´ınimo de condutividade geralmente deslocado de VG= 0 V. O comportamento para amostras de alta

qualidade mostrou-se bastante diferente [43].

Estas discrepˆancias entre amostras trouxeram `a tona o fato de que, na ausˆencia de desordem, o ponto de m´ınimo de condutividade seria correspondente ao ponto de Dirac, mas na presen¸ca de desordem (impurezas de todos os tipos) eles s˜ao ligeiramente diferentes. Esta diferen¸ca passou a ser atribu´ıda sobretudo `as impurezas carregadas localizadas no substrato [43, 44].

2.4.1

A forma¸c˜ao dos puddles

Dispositivos reais est˜ao sempre sujeitos `a desordem, tamanho finito e outros fatores limi- tantes de qualidade e homogeneidade tais como rugosidade, strain na folha, dobras etc. Por essas raz˜oes, as varia¸c˜oes locais do potencial qu´ımico n˜ao permitem que o ponto de Dirac seja univoca e uniformemente alcan¸cado sobre a ´area inteira de um dispositivo. Estes fatores s˜ao ainda mais cr´ıticos dependendo do tipo de substrato utilizado [30, 45].

O insucesso em se alcan¸car o ponto de Dirac foi entendido mais tarde, utilizando-se t´ecnicas de Microscopia de Varredura por Tunelamento (STM) em grafenos depositados sobre SiO2

atrav´es de pontas locais sens´ıveis e Microscopia por transistor de um ´unico el´etron [30, 46]. A t´ecnica de espectroscopia de Varredura por tunelamento (STS) ´e capaz n˜ao apenas de obter imagens topogr´aficas de alta resolu¸c˜ao de uma amostra, mas tamb´em ´e capaz de obter um mapa da densidade de estados local. Basicamente, uma ponta de metal S ´e movida ao longo de uma amostra A sem contato mecˆanico e ´e aplicada uma tens˜ao V entre S-A, gerando uma corrente de tunelamento I. Com a altura da ponta fixa, a corrente de tunelamento pode ser medida em fun¸c˜ao da energia do el´etron, variando-se a tens˜ao S-A. A grandeza dI

dV em fun¸c˜ao da posi¸c˜ao

da ponta na amostra dar´a informa¸c˜oes sobre a densidade de estados local (DOS) do sistema [47].

´

E bem conhecido que substratos isolantes como SiO2 acomodam impurezas carregadas dis-

tribu´ıdas aleatoriamente na superf´ıcie, de modo que o grafeno depositado sobre o substrato estar´a sujeito a um processo de gate espacialmente aleat´orio e a energia do ponto de Dirac (relativa ao n´ıvel de Fermi) apresentar´a flutua¸c˜oes aleat´orias, como indicado na Fig.2.11 b).

Em outras palavras, a existˆencia inerente de impurezas ionizadas localizadas no substrato ´e capaz de modificar o potencial eletrost´atico no grafeno, levando a deslocamentos locais do n´ıvel de Fermi ao longo de toda a amostra e culminando na gera¸c˜ao de ilhas de el´etrons e buracos (denominados puddles) no regime de baixa densidade de cargas.

Figura 2.11: Efeito do substrato nas propriedades eletrˆonicas do grafeno. a) Mapa de DOS do grafeno sobre SiO2 mostra presen¸ca de potenciais aleat´orios na amostra. b) Flutua¸c˜ao espacial do ponto de

Dirac e forma¸c˜ao dos puddles gera uma indefini¸c˜ao ∆ER da energia de Dirac da ordem de 100 meV

para grafeno em SiO2. c) Puddles de el´etrons e buracos introduzem estados na DOS que levam a um

alargamento do ponto de Dirac. d) Alargamento do ponto de Dirac ressaltado por medidas STS. e) Curva de condutvidade versus tens˜ao de gate mostra satura¸c˜ao devido `a forma¸c˜ao dos puddles. f) Energia do ponto de Dirac em fun¸c˜ao da posi¸c˜ao para grafeno sobre SiO2 (esquerda) e hBN nitreto de

boro (direita). As regi˜oes em vermelho e azul correspondem respectivamente aos puddles de el´etrons e buracos [30, 47].

Tais impurezas tamb´em podem ser originadas da transferˆencia de cargas proveniente de res´ıduos de cola ou outros orgˆanicos pr´oximos ao grafeno.

As t´ecnicas de STM e STS s˜ao portanto ferramentas extremamente ´uteis para explorar esses tipos de varia¸c˜oes locais na densidade de estados da amostra. O procedimento experimental mais detalhado consiste em se obter curvas de espectroscopia dI

dV, como a indicada na Fig.2.11

d). A curva ´e aproximadamente linear em energia (a energia est´a relacionada `a tens˜ao na ponta) com seu m´ınimo indicando a energia do ponto de Dirac Ed. A varia¸c˜ao espacial na medida de

Ed reflete o perfil espacial das inomogeneidades de cargas no grafeno, gerando regi˜oes tipo n e

tipo p no grafeno como indicado em f) [47, 48]. O mapa Ed(x, y) pode ser tamb´em convertido

em um mapa de densidade de carga n(x,y).

Aplicando-se uma tens˜ao de gate na amostra, uma densidade de cargas ser´a induzida e a identifica¸c˜ao da energia de Dirac poder´a ser feita localmente da mesma forma, variando-se a tens˜ao na ponta. Os puddles preenchem a densidade de estados DOS pr´oximo ao ponto de Dirac (Fig.2.11-c), tornando-se imposs´ıvel a tarefa de atingir a condi¸c˜ao de densidade de carga nula neste ponto para qualquer tens˜ao de gate aplicada, como indicado em e). Tipicamente para grafeno depositado em SiO2, os potenciais aleat´orios causam uma “indefini¸c˜ao” na energia

de Dirac ∆ER da ordem de 30 − 100 meV, correspondendo a uma densidade de carga total

m´ınima nas amostras da ordem de δn ∼ 1011 _cm−2

[48, 30]. Note que quando a energia de Fermi est´a dentro da regi˜ao de ∆ER, uma tens˜ao de gate transformar´a el´etrons em buracos e

vice versa, mantendo a densidade de carga total praticamente constante. Como resultado, perto do ponto de Dirac global, VG n˜ao afeta a densidade de cargas significativamente, o que pode

ser diretamente visto por plateaus ou achatamentos nas curvas de condutividade em fun¸c˜ao de VG, como ilustrado em e) [30].

A pergunta que segue ´e “O qu˜ao pr´oximo pode-se aproximar do ponto de Dirac no grafeno experimentalmente?”. Alguns trabalhos tentam esclarecer esta quest˜ao melhorando considera- velmente a qualidade das amostras, depositando o grafeno sobre substrato de nitreto de boro atomicamente plano (como indicado na Fig. 2.11 - f) [47] ou utilizando-o em uma configura¸c˜ao suspensa [45]. Para ambos os trabalhos foram encontrados flutua¸c˜oes da densidade de cargas da ordem de δn ∼ 109 _cm−₂

e 108 _cm−₂

respectivamente. Neste ´ultimo caso a “indefini¸c˜ao” na energia de Dirac ∆ER foi obtida na ordem de 1 meV.