Türkiye Jeoloji Kurumu Bülteni, C. 25, 91 - 94, Ağustos, 1982
Bulletin of the Geological Society of Turkey, V. 25, 91 - 94, August, 1982
Köprübaşı uranyum yataklarındaki doğal radyoaktif dengesizlik hakkında
About natural radioactive disequilibrium in Köprübaşı uranium deposits.
HÜSEYİN YILMAZ Dokuz Eylül Üniversitesi, Mühendislik Fakültesi Jeoloji Bölümü, Bornova - İZMİR.
ÖZ : Köprübaşı'nda Neojen alüvyal yelpazesinin çakıltaşı ve kumtaşlan içinde uzamış mercekler biçiminde bulu- nan uranyum yataklarının çoğu oksitlenmiştir. Metamorfik temelin hemen kıyısında yer alan oksitli yataklar ja- rosit - vaylandit tipi ve ilmenit - manyetit tipi olmak üzere ikiye ayrılmıştır. Oksitlenmemiş uranyum yatakları ise pirit - siderit tipindedir. Kumtaşı ve çakıltaşı içinde uranyum, kayaç hamurunda saçılmış olarak bulunur.
Laboratuvar gamma ışın spektrometresi ile bulunan uranyum miktarları (eU) kimyasal yolla bulunan değer- lerden (U) oldukça daha yüksektir. Çoğu yatakların radyometrik uranyum miktarları kimyasal uranyum miktar- larından %30-40 daha yüksektir. Ayrıca aynı yataklarda bulunan toryum miktarlarının 40 ppm ile 340 ppm arasın- da değiştiği saptanmıştır. Böylece cevher sondajlarından elde edilen uranyum tenörü, gerçekte radyometrik uran- yum (eU) ve toryumun toplam değeri olmalıdır. Bütün bu verilerin ışığı altında Köprübaşı'nda bulunan uranyum yataklarının rezervleri yeniden gözden geçirilmelidir.
ABSTRACT : At Köprübaşı most of the uranium deposits occurring in tabular lenses in conglomerates and sands- tones of the Neogene alluvial fan are oxidized. These deposits can be divided into jarosite - vaylandite - rich and ilmenite - magnetite - rich types both of which occur near exposures of metamorphic basement rocks. The unoxi-
•dized uranium deposits are called as pyrite - siderite - rich type. Uranium is disseminated in the matrix of conglo- merates and sandstones.
Uranium contents found by laboratory gamma - ray spectrometric measurements are mostly much higher than those found by fluorimetric analysis. Radiometric uranium contents (eU) in most deposits are 30 to 40 % gre- ater than those of chemical uranium (U). Thorium contents found in the same deposits range between 40 to 340 ppm.
Therefore, ore grades in the deposits obtained by the gross gammabore hole techniques are, in fact, the to- tal of radiometric uranium (eU) and thorium contents. Under the light of these data, the reserves of the uranium deposits in the Köprübaşı area must be reconsidered.
92 YILMAZ GİRİŞ
Bu çalışmada kullanılan örnekler Kasar, Tüllüce, Eciq litaş, Tomaşa Beynamaz, Topallı ve Taşharman uranyum yatakları veya çevresinden alınmıştır (şekil 1, çizelge 1), Çalışmanın amacı Köprübaşı ve çevresindeki oksitli uran- yum yataklarında görülen doğal radyoaktif dengesizlik ve bunun rezerv saptamaları sırasındaki olumsuz etkisini ortaya koymaktır. Ayrıca yataklardaki toryum miktarla- rının yüksek oluşu ve bunun rezerv hesaplamalarında ya- ratabileceği sorunlar ortaya konmuştur.
Uranyum analizleri Gamma - ışın - spektrometresi ile yapılmış ve eU değerleri (eşdeğer Uranyum) değerleri sap- tanmıştır. Bu yöntem ile 0.2 ppm'e kadar düşük miktar- daki uranyum analiz edilebilir. Ayrıca kimyasal uranyum değerleri Florimetrik yöntem ile saptanmıştır. Bu yönte- min alt algılama sınırı 0.1 ppm dir. Toryum analizleri Gamma - ışın spektrometresi ile yapılmıştır. Bu yöntemin toryum için alt algılama sınırı 0.5 ppm dir. Gamma ışın spektrometresi ile elde edilen sonuçlarda % 2 lik bir hata payı vardır. Florimetrik yöntem ile yapılan analizlerin ha- ta payı ise % 10 -15 arasındadır. Florimetrik analizde kul- lanılan örnek önce HF, HC1O4 ve HNO3 ile çözülmüş ve elde edilen çözeltinin 1 mi si platin tabakta buharlaştırıl- mıştır. Geri kalan katı malzeme NaF - Na2CO3 karışımı ile ergitilmiştir.
Uranyum yataklarında rezerv saptamasında kullanılan olağan yöntem açılan kuyularda doğal gamma ışınlarının ölçümüdür. Ancak böyle bir ölçüm U2 3 8 ve bunun çürüme ürünlerinin (decay products) dengede olması durumunda geçerlidir. Radyoaktif cevherlerdeki dengesizlik uzun yıl- lar jeolog ve prospektörler için büyük bir sorun olmuştur.
Dengesizliğin büyüklüğü ve sık rastlanması çoğunlukla umursanmamış ve bu nedenle uranyum rezervlerinin sap- tanmasında büyük yanılgılar olmuştur.
Eşdeğer uranyum (eU), radyoaktiviteyi üretecek olan beta - gamma radyoaktivitesinin ölçümüdür (Stuckless ve Ferreira, 1976; Rosholt, 1959). Radyoaktif dengesizlik so- runu gamma spektrometre ile uranyum tayini yapılması durumunda oldukça önemlidir. Laboratuvar ve saha spekt- rometre aygıtları ile kayaçlardaki uranyum yığışımlarını tayin etmede U2 3 8 çürüme serisindeki (decay chain) "Bi2i* ün ölçümünden yararlanılır; Bi2 1 4 ün Po2 1 4 e dönüşümü sırasında yayılan gamma ışınlarının ölçümü eU miktarla- rının saptanmasında temeldir. Gamma ışın spektrometresi ile Bi214 ölçülürse, Ra2 2 6 miktarı kendiliğinden ölçülmüş olur. U2 3 8 çürüme ürünleri ile dengede olduğu zaman U2 3 S miktarı da yukarıdaki ölçümden elde edilmiş olur (Ros- holt, 1959). U2 3 8 in jeolojik işlevlerle zenginleşmesi veya kaybı dengesizliğe neden olur. Aynı durum U2 3 8 in çürü- me ürünleri için de geçerlidir. Kimyasal uranyum (U) mik- tarı çoğunlukla florimetrik yöntemle tayin edilir.
KÖPRÜBAŞI URANYUM YATAKLARININ MİNERALOJİSİ
Köprübaşı uranyum yataklarında gözlenen detritik mineraller kuvars, feldispat, biyotit, muskovit, rutil, tur- malin, zirkon, ilmenit manyetit, apatit ve diştendir; klo- rit ve illit gibi kil mineralleri de taşınmışlardır (Yılmaz, 1981). Plajioklaslarm çoğu illit tarafından ornatılmıştır.
Biyotitler hemen hemen bütünü ile bozuşmuş ve klorite dönüşmüştür. İlmenitlerin çoğu lökoksen ve anatasa, man-
Şekil 1 : Köprübaşı uranyum yataklarının yeri ve jeolo- jisi.
Figure I : Location and geology of the Köprübaşı urani- um deposits.
yetitler ise limonit veya hematite dönüşmüşlerdir. Oksit- li uranyum yataklarında gözlenen otojenetik mineraller uranyum içeren jarosit - vaylandit karışımı ve schroec- kingerittir. Sarımsı ve sarımsı kahverenklerde beliren ja- rosit - vaylandit karışımı içinde, uranyum vaylandit bile- şimindeki kalsiyumun bir bölümünün yerini almıştır; ka- yaç gözeneklerini doldurur ve ince taneli yığışımlar biçi- minde bulunur.
Oksitlenmemiş uranyum yataklarında gözlenen otoje- netik mineraller ise pirit ve çok ince taneli kristal yığı- şımları biçiminde beliren siderit yumrularıdır. Bu tip ya- taklar içinde herhangi bir uranyum minerali saptanama- mıştır. Ancak kayaç hamuru içinden alman preslenmiş malzemenin autoradyograf filimleri üstünde gösterdiği et- ki sonucu yalnızca uranyum varlığı saptanabilmiştir. Ok- sitli ve oksitsiz yataklar içinde gözlenen otojenetik kil mi- neralleri, çakılları bir filim şeklinde saran koyu yeşil renk- li montmorillonit, feldispatları ornatan illit ve biyotitler üstünde gelişen kloritlerdir.
KİMYASAL ÇALIŞMALAR
Cevherli ve cevhersiz zonlardan alman örneklerin kimyasal uranyum (U), eşdeğer uranyum (eU) ve Toryum
KÖPRÜBAŞI URANYUM YATAKLARI
(Th) değerleri ve Th/U oranları Çizelge 1 de verilmiştir.
Burada görüldüğü gibi Kasar, Tüllüce, Tomaşa, Mestanlı ve Topallı oksitli uranyum yataklarındaki (şekil 1) eU de- ğerleri, U değerlerinden çoğunlukla daha yüksektir (şekil 2). Ancak Ecinlitaş yöresinde bulunan oksitli uranyum cevherleşmesinin eU değerleri U değerlerinden çok daha düşüktür (çizelge 1). U/eU oranı Kasar yatağının batı ve güney kıyılarından doğu kıyısına doğru artış gösterir ve bu oran Toprak Tepede birden daha büyüktür.
U ve eU arasındaki dengesizlik çoğunlukla eU lehine gelişmiştir. eU ve U arasında oluşan dengesizlik yüzdesi düşük tenörlü örneklerde %900 e (çizelge 1, şekil 2) yük- sek tenörlü örneklerde ise %200 e ulaşır. Ancak eU ve U arasındaki dengesizlik U lehine de gelişmiştir (çizelge 1), bu durumda dengesizlik %20 yi geçmez. Tüm yataklar için ortak özellik, kimyasal uranyum kaybının yüksek olması- dır. Dengesizliğin kimyasal uranyum zenginleşmesi yönün- de %800 e ulaştığı oksitlenmiş Ecinlitaş cevherinde görü- lür. Oksitlenmemiş olan Ecinlitaş cevherleşmesinde eU de- ğerlerinin U nunkinden yüksek olduğu görülür.
Akarsu tortulları içindeki toryum miktarları oldukça yüksektir (çizelge 1). Kasar uranyum yatağındaki ortala- ma toryum değerleri 37 ppm dir. Ancak bu Tüllüce, Ecin- litaş (oksitli zuhurda), Tomaşa, Beynamaz, Topallı ve Mes- tanlı'da toryum değerleri olağanın üstünde yüksektir. Özel- likle Tomaşa ve Ecinlitaş'ta 200 ppm nin üstündedir. Ok- sitlenmemiş Ecinlitaş uranyum yatağında 80 ppm Th mik- tarı saptanmıştır. Ayrıca Taşharman uranyum yatağının güney ucunda bol jarosit damarları içeren milonitleşmiş metamorfik temelden alman bir örnek 25 ppm Th ve 121 ppm eU ve 2.8 U içerir. Bundan başka aynı yörede meta-
93
94 YILMAZ
morfik temelden alman bir örnek de 3.8 ppm U ve 186 ppm toryum içerir, fakat eli miktarı gamma spektrometrenin duyarlılık sınırı altındadır.
eU-Th ve U-Th miktarları arasındaki ilişki Şekil 3 te görülmektedir. eU 100 ppm ve Th ise 50 ppm den küçük olduğunda eU ve Th arasında pozitif bir korelasyon yoktur.
Ancak eU ve Th miktarlarının yukarıda sözü edilen değer- lerden yüksek olması durumunda ikisi arasında pozitif bir korelasyon bulunur (şekil 3). U nun Th a göre davranışı da eU nunkine benzerdir.
TARTIŞMA VE SONUÇLAR
Eğer kimyasal uranyumdan (U) daha yüksek eşdeğer uranyum (eU) söz konusu ise, burada dengeye ulaşıldıktan sonra çürüme ürünlerinin bir dış kaynaktan kayaca katıl- ması veya bir miktar kimyasal uranyumun (U238) ortam- dan uzaklaşması olasılığı vardır. Eşdeğer uranyumdan da- ha çok uranyum söz konusu ise, radyoaktif çürüme ürünle- ri kayaç içinde dengeye ulaştıktan sonra ortamdan uzak- laşmış veya U2 3 8 çürüme ürünleri ile henüz dengeye ulaşa- mamıştır. Uranyum (U) bileşikleri, eşdeğer uranyum (eU) olarak bilinen ve radyoaktiviteden sorumlu çürüme ürün- leri bileşiklerinden daha kolay çözünür. Böylece U ile eU arasında beliren dengesizliğin olduğu yerde uranyum (U) bileşiklerinin çözündüğü ve ilksel yığışım alanından uzak- laştığı (eU>U) veya uranyum bileşiklerinin çözeltiden çökeldiği ve henüz dengeye ulaşamadığı (eU<U) sözkonu- sudur (Ostryhansky, 1976). Böylece kayaçlarda görülen U - eU dengesizliği çürüme ürünlerinden çok uranyumun zengin- leşmesi veya bunun çökelme ortamından uzaklaşmasının bir sonucudur, U>eU olduğu kayaçlarda mineralleşme en az 250 bin yıl önce gerçekleşmiş olmalıdır ve yaklaşık bu süre içinde uranyumca zenginleşme olmuş veya uranyum son 250 bin yıl içinde yataklanmış ve henüz dengeye ulaşa- mamıştır (Pipiringos ve diğerleri, 1965).
Köprübaşı uranyum yataklarında bilinen dengesizliğin iki nedeni olmalıdır. Bunlardan birincisi uranyum yatak- larının oluşumundan sonra oksitleyici yeraltı suyu veya dış kaynaklarca oksidasyona uğraması sonucu U2 3 8 yeniden çö- zünmüş ve bir bölümü aynı yatak içinde daha yüksek zen- ginleşmeye neden olmuştur. Buna en iyi örnek Kasar uran- yum yatağıdır. Ancak çözünen U2 3 8 in büyük bir bölümü yatakdan uzaklaşıp çökeller içinde dağılmıştır. Çoğu yatak- lar içinde eU>U dur ve böylece yataklardaki eU2 3 8 un son 250 bin yıl içinde yıkanıp ortamdan uzaklaştırıldığı söyle- nebilir. Dengesizliğin bir diğer nedeni ise Köprübaşı gra- ben fayları boyunca getirilmesi olası radyumdur. Ancak bu- nu kanıtlayacak herhangi bir çalışma yapılmamıştır.
Köprübaşı uranyum yataklarının rezervlerinin saptan- masında sondaj kuyularında kullanılan «Gamma - ışm öl- çüm yöntemi» yalnız başına etkin olamaz. Gamma - ışm spektrometrik ve florimetrik tayinlerden anlaşılacağı gibi uranyum yataklarmdaki U2 3 8 in bir bölümü (en az %30) kaybolmuştur. Bu kayıp %60 ile en çok Tomaşa'da görülür.
Bunun yanında Th miktarlarının da yüksek olması rezerv toplamını etkileyecek en önemli bir katkıdır. Normal kaya- cın Th ve K undan gelen katkılar uranyumun 100 ppm den daha küçük olması durumunda oldukça önemlidir (Dodd ve Eschliman, 1972). Ancak Th miktarlarının normalin üstün- de olduğu Köprübaşı uranyum yataklarında bu katkının çok daha yüksek tenörlü uranyum cevherlerinde de etkili olması gerekir. Bilindiği gibi duyarlı gamma ölçümleri yal- nızca kuyulardaki toplam gamma aktivitesindeki değişim-
30 50 100 200 500 1000 2000 4000 eu ve U (ppm)
•:U/Th oranları A-.eU/Th oranlan U/ Th ratios eU/ Th ratios Şekil 3 : Analizi yapılan örneklerdeki Th ve eU, Th ve
U arasındaki ilişki.
Figure 3 : Relationships between Th and eU and Th and U in analysed samples.
leri algılayabilir (Dodd ve Eschliman, 1972). Bu nedenle el- de edilen değerler uranyum, toryum ve potasyumun toplam miktarlarına eşit olmalıdır. Kuyularda gamma ışın ölçüm- leri yapılırken potasyum ve toryumdan gelen değerler önem- senmez ve tümünün uranyumdan kaynaklandığı düşünülür.
Ancak uranyum tenorunun genelde düşük ve toryum de- ğerlerinin yüksek olduğu bu tip yataklarda toryum ve po- tasyumun da toplam aktiviteye katkıda bulunması olağan- dır. Kuyularda gamma ölçümlerine ilişkin ayrıntılı bilgi ilgili kaynakta genişçe verilmiştir.
Sonuç olarak eU-U arasında beliren dengesizlik ve yüksek oranlardaki Th varlığı, Köprübaşı uranyum rezerv- lerinin, özellikle oksitlenmiş olanlarının saptanmasında önemli sorunlar doğuracaktır. Bu günkü bilinen rezervlerin güvenilirliği tartışmaya açıktır.
Yazının ilk geliş tarihi : Mart 1982 Yayıma verildiği tarih : Aralık 1982 DEĞİNİLEN BELGELEE
Dodd, P.H., ve Eschliman, D.H., 1972, Borehole logging tech- niques for uranium and evaluation; Uranium Pros- pecting Handbook â a : Ins. Min. Metal., London, 244 - 276.
Ostryhansky, L., 1976, Radioactive disequilibrium investiga- tions, Elliot Lake Area, Ontario: Geol. Surv. Cana- da, Pap. No : 75 - 38.
Pipiringos, G.N., Chisholm, W.A., ve Kepferle, R.C., 1965, Geology and uranium deposits in the Cave Hills Area, Harding County South Dakota: U.S. Geol. Surv. Prof.
Pap., No : 476 - A, 1 - 60.
Rosholt, J.N., 1959, Natural radioactive disequilibrium of the uranium series: U.S. Geol. Surv. Bull., No. 1084 - A, 1 - 29.
Stuckless, J.S., ve Ferreira, C.P., 1976. Labile uranium in granitic rocks : IAEA - SM - 208/17, 717 - 728.
Yılmaz, H., 1981, Genesis of Uranium deposits in Neogene sedimentary rocks overlying the Menderes Metamorp- hic massif, Turkey : Chem. Geol., 31,185-210.
