RBS Kavramları

Bir geri saçılma sisteminin bileşenleri şekil 5.3 te gösterilmektedir. Kaynak, yönlendirilmiş bir ışın ve E0 mono enerjili parçacıkları üretir. 1 mm² lik bir alanda, 2 MeV luk He⁺ iyonlarının 10-100 mA lik bir akım oluşturması tipik bir durumdur.

Şekil 5.3. Bir geri saçılım sisteminin bileşenleri.

Bu parçacıklar, analiz edilecek örneğe (yani hedefe) gönderilir.

Hemen hemen gelen tüm parçacıklar örnek içine girer. Çok az bir kısmı (10⁴ tanede 1’i veya daha azı) geri saçılır. Saçılanların küçük bir kısmı

“analizör sisteminin aralığı” olarak tanımlanan alana gelir. Geri saçılma spektrometresinin çıkışı analog bir sinyaldir. Bu sinyal yüksekliği eş olarak artan serilere bölen çok kanallı bir analizör tarafından değerlendirilir. Bir kanal içine düşen bir büyüklük bir “sayım” olarak kaydedilir. Deney sonunda herbir kanal belli bir sayıda sayımı kaydeder.

Çok kanallı analizörün çıkışı çeşitli kanallardaki sayımların bir serisini içerir. Şekil 5.4 de 132-136 kanallı bir seri parçası görülmektedir. Kanal (i) nin içerdiği sayımlar H_i olarak tanımlanır. Anolog dijital çeviriciyle

(ADC), dijitale çevrilen bilgi çeşitli yöntemlerle kaydedilebilir. Grafik gösterim hızlı yorumlama sağlamak için avantaj getirir. Dijital çıkışlar sayısal analizler için kullanılır.

Kanal numarasına karşılık gelen sayım serileri bir geri saçılım spektrumunu oluşturur. Grafiksel gösterimde, ordinat (y) ekseni çoğunlukla verim veya geri saçılım verimi olarak belirtilir. Analizör tarafından üretilen dijital sinyal, yüzey engelli detektörlü saçılma spektrometresinin saydığı saçılan parçacığın belli parametreleri hakkında miktarsal bilgi sağlar.

Örneğin, manyetik spektrometreler momentumu ölçer. Böyle bir analizörden elde edilen geri saçılım spektrumu bir “geri saçılım momentum spektrumu” dur. Bir yarıiletken parçacık dedektörü geri saçılan parçacığın enerjisi ile orantılı bir analog sinyal üretir. Aynı şekilde böyle bir detektörden elde edilen spektrum bir “geri saçılım enerji spektrumu” dur.

Şekil 5.4. Geri saçılım spektrumunun temel bileşenleri ve kayıt yöntemleri.

Geri saçılmış ve detektör tarafından yakalanmış bir parçacığın enerjisi ile bu parçacığın bulunduğu (algılandığı) kanal numarası arasındaki ilişki, sistemin karakteristik özelliğidir ve deneysel olarak belirlenmiş olmalıdır. Şekil 5.5 bu ilişkiyi şematik olarak gösterir. Apsis (x) ekseni kanal sayısını gösterir ve parçacık enerjisi ile lineer bir ilişkisi olduğu varsayılır. Doğrunun eğimi ε ile gösterilir, bu terim bir kanala karşılık gelen enerji aralığını gösterir. Doğrunun başlangıç noktası her zaman analizör sistemindeki elektroniklerin ayarlarının değiştirilmesiyle ayarlanabilir. Bu çok kanallı analizörün tüm aralığı üzerindeki enerji spektrumunun seçilmiş bir kısmının gösterilmesini sağlar (tipik ε sayıları MeV seviyelerindeki He iyonları için yaklaşık 4 keV tur ve başlangıç noktası birkaç yüz keV seviyelerindedir). Ε, enerjinin bir fonksiyonu olduğu zaman yani kanal sayısı ile parçacık sayısı arasındaki ilişki şekil 5.5 te görülenden farkla doğrusal orantılı olmadığı zaman, enerji spektrumunu tanımlayan denklemler değiştirilir.

Şekil 5.5. İdeal olarak, enerji ölçen bir analizörde detektör tarafından yakalanan bir parçacığın enerjisi (E₁), kanal numarasıyla lineer orantılıdır.

Şekil 5.6. Tipik bir geri saçılım spektrumu geri saçılım spektrumunun apsisi (x ekseni) kanal numarasının E1 enerjisine dönüşümü ile oluşturulur. E0 gelen parçacığın enerjisini verir ve KxE0 , spektrumdaki x elementinin kenarı olarak adlandırılır.

Kanal numarası ile enerji arasındaki ilişki kullanılarak, geri saçılım spektrumunun apsiste yer alan (x ekseni) kanal numarasındaki yeri parçacık enerjisine (Ei) dönüştürülür (Şekil 5.6). Bu grafik geri saçılım enerji spektrumunun tipik bir şeklidir. Bazen, spektrumlar sadece kanal numaralarına göre çizilir. Bu durumda, ε ve başlangıç enerjisi belirtilir, aksi halde elde edilen bilgi yeterli olmaz.

Böyle bir spektrum, genellikle E₁ sürekli değişkeninin H fonksiyonuyla yorumlanır. H(E₁) ifadesi E_1,i enerjisine karşılık gelen

(i) kanalındaki H_i sayımları anlamına gelir. H_i ve H terimleri spektrumun yüksekliğini ifade eden sembollerdir. Verim ve geri saçılım verimi bazen aynı anlamda kullanılır.

Bir tek izotoplu elementli örnekten geri saçılan parçacıklar, spektrumda E₁=KE₀ olduğunda (ki bu da parçacığın yüzey atomlarından geri saçılmadan kaynaklanır) bir basamak oluşturur; bu basamak elementin kenarı olarak adlandırılır (örneğin yüzeyini gösterir).

Eğer örnekte birden fazla element varsa, spektrum farklı elementlerden saçılan parçacıklar tarafından üretilen sayımları içerir. Belirli bir elementten üretilen sayımlar spektrumdaki bu elementin sinyali olarak adlandırılır (farklı elementlerden farklı sinyal alınır).

Geri saçılım spektrometresinin amacı; örnekteki elementel bileşim hakkında miktarsal bilgi sağlamaktır. Kenarlar iyi belirlendiği zaman, örneğin en dış tabakasında var olan elementlerin bazıları kolayca belirlenebilir. Ana parçacıklar gerçekte zayıflamamış (daha önce bombardıman edilmemiş) örneğe nüfuz ettiğinde, saçılım yüzeyin altındaki atomlardan meydana gelir. Saçılmadan hemen önceki enerji, gelme yolu boyunca enerji kaybı olduğundan E₀ dan daha azdır.

Saçılmadan sonra örnekten çıkan parçacıklar, çıkış yolu boyunca enerji kaybederler. Böylece yakalanan parçacıkların enerjisi saçılımın olduğu derinliğe bağlıdır ve bu enerji seviyesinde meydana gelen geri saçılım verimi bu derinlikte var olan atomların sayısına bağlıdır. Geri saçılım analizinde problem yüzeyin altındaki atomların dağılımına göre ölçülmüş olan spektrumun uygun şekilde yorumlanmasıdır [29].

6. MİE TEORİSİ

Bu teori, farklı ortamlara sokulan iyonların optiksel yokolma (saçılma+soğurma) tesir kesitlerinin hesaplanmasını sağlar. Bu değer soğurma ve elastik saçılmadan ileri gelen ışık demetinin şiddet kaybı ile ilgilidir. Bir ortamda ilerleyen optiksel dalganın enerjisinin azalması, ortamın kırılma indisine ve ışık saçılma verimine bağlıdır. Optiksel radyasyonun dalgaboyu, ortamda bulunan parçacıkların boyutu ve onun bulunduğu ortamın özellikleri bu olayda çok önemlidir. Düzlemsel elektromagnetik dalga ile tek küresel parçacık arasındaki etkileşme, etkileşen cismin optiksel sabitleri cinsinden Mie tarafından incelenmiştir [92].

Farklı dielektrik ortamlara gömülmüş küresel metal nanoparçacıkların (MN) optiksel spektrumu, parçacık üzerine gelen bir dalga için yokolma tesir kesitinin (σyokolma) tahmin edilmesinde kullanılan Mie saçılma teorisi yardımı ile kuramsal olarak bulunabilir. Bu değer, saydam parçacık içeren dielektrik ortam içinden geçen ışık

∆ _{kayı 0} 1 ile verilir (Lambert Beer kanunu). Bu denklem düzenlenirse yokolma yokolma

[

^{C h}

]

yokolma

elde edilir. Burada yokolma tesir kesiti

σyokolma = σsoğ + σsaç (6.2)

ile verilir. h optik tabakanın kalınlığı, C örnekteki nanoparçacıkların atom yoğunluğu (atom sayısı/ cm³ ), I soğurulan ışığın şiddetidir. Burada yokolma tesir-kesitinin, gelen bir fotonun hedefin birim yolu başına saçılma ve soğurulmaya uğrama olasılığı söndürüm sabiti α [1/cm] ile gösterilir. Yokolma tesir kesiti yokolma sabiti α ile orantılıdır. Bu

yokolma

Cσ

α = (6.3)

denklemi ile verilir.

r yarıçaplı saçıcı küre üzerine gelen radyasyonun etkileşme etkinliği, ilgili etkileşmenin tesir kesitin bu saçıcının kesit alanına oranıyla belirtilir: Söndürüm etkinliği; Q_yokolma =σ_yokolma /(πr²), optik yoğunluk: (OD)=-log(I_yokolma/I₀), olduğuna göre, (6.1) ve (6.3) den

e h h C

I I

OD=−log( _yokolma / ₀)= σ_yokolma =α log (6.4)

denklemi elde edilir. Dolayısıyla elektromanyetik olarak etkileşmeyen nanoparçacıklar için OD, σ_yokolma ile orantılı olacaktır. Bundan dolayı, deneyle ölçülecek optik yoğunluk (OD), Mie teorisinden bulunan σ_yokolma değerleri yardımıyla çizilecek spektrumla karşılaştırılabilir. Metal nanoparçacıklı bir ortamda yayılan bir optik dalganın yok olması, yüzey plazma rezonansları (YPR) etkilerine ve saçılan ışığın miktarına bağlıdır.

Hedef içinde atomların toplanmasıyla oluşan parçacığın boyutu gelen ışığın dalgaboyundan çok küçük olduğu zaman, nanoparçacıkların elektron bulutu, sistemin iyonlarına göre yerlerinden hareket ederler.

Homojen bir kürede bu hareket dipol yük dağılımını oluşturur. Bu halde bu kürenin bir polarizasyon moduna sahip olduğunu söyleyebiliriz.

Kürenin bu dipolar hali, yarıçap 10 nm den küçük olduğu zaman geçerlidir. Kürenin boyutu arttığı zaman elektron bulutunun bu yer değiştirmesi az eş yönlü olur. Bu halde yüksek çok kutuplu “multi polar”

yük dağılımı olabilir ve soğurma spektrumu bir polarizasyon modundan daha fazlasını gösterir. Bundan dolayı da spektrum genişler ve asimetrik olur. Bu kürenin boyutu arttığı zaman, spektrumu daha geniş hale getiren ve dipolar modu daha geniş dalgaboyuna hareket ettiren saçılma etkileri ortaya çıkar. Bu kürenin boyutu 30 nm den küçük veya eşit olunca kuadrupol mod olmaz. Bunun boyutu arttığı zaman, dipolar mod tan daha küçük dalgaboyunda kuadrupol mod görünür. Bundan dolayı (parçacık boyutu) a= 40 nm de bir küçük pik gözlenir. Bu etkilere plazma rezonans etkisi denir.

Optik ışımanın dalgaboyu, parçacık boyutu ve çevrenin özellikleri bu olayda etkili parametrelerdir. Klasik elektrodinamik (Maxwell denklemleri) bakımdan düzlem elektromanyetik dalga ve tek küresel parçacık arasında etkileşme problemi, etkileşen cisimlerin optik sabitleri cinsinden tam olarak çözülür. Mie teorisine göre yokolma katsayısı ve saçılma tesir kesitleri, küresel olarak simetrik kısmi elektrik ve manyetik dalgaların sonsuz bir toplamı olarak ifade edilir. Yokolma tesir kesiti genellikle

( ) (

_{L L}

)

ile verilir. Burada k dalga sayısı olup, L parçacıktaki küresel çok kutuplu uyarılma mertebesindedir. L=1 durumu dipol ışımaya karşılık gelir; boyut parametresi ve r= parçacığın yarıçapıdır.

Burada denklem (6.6) ve (6.7) de verilen ψ_L ^ve η_L ifadelerinin tanımı 1. tür Ricatti-Bessel fonksiyonları tanımına uymaktadır. Bunların çözümü yapılırsa;

( )

x H

( )

x

( )

x iX

( )

x

Bu karmaşık Bessel-Riccati fonksiyonları,

( ) ∑

^∞ ifadelerinde (denklem 6.8, 6.9) yerine konulursa

ψ

_L ^ifadesi;

( ) ∑

^∞

+1 ifadesi yukarıda tanımlanan

( )

^x

bulunur [26,30,38].

Yukarıda verilen (6.17), (6.9) denklemleriyle karşılaştırılırsa, (6.17) denklemdeki köşeli parantezin içindeki değer 2. tip henkel fonksiyonunu, H_L+1/2

( )

x , verir. (6.14) ve (6.17) denklemleri (6.6) ve (6.7) denklemlerinde yerine konulursa a_Lve b_L ifadelerinin çözümü bulunur. Bulunan bu a_Lve b_L değerlerinin reel kısımları alınıp (6.5) denkleminde yerine yazılarak, yokolma tesir kesiti hesaplanır. Böylece analitik Mie spektrumu deneysel verilerle karşılaştırılabilir.

Bu hesaplamalar, bir bilgisayar programı yardımı ile hesaplanmıştır. Bu hesaplamada kullanılan programın source kodu

“Ekler” bölümünde verilmiştir.

7. DENEYSEL SİSTEMLER

Belgede EGE ÜNİVERSİTESİ FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ (DOKTORA TEZİ) Ahmet ÇETİN. Fizik Anabilim Dalı. Bilim Dalı Kodu: (sayfa 95-107)