Aktivasyon analizinin kaya nümunelerine uygulanması

T. C.

ATOM ENERJİSİ KOMİSYONU

ANKARA NÜKLEER ARAŞTIRMA MERKEZİ

AKTİVASYON ANALİZİNİN KAYA NÜMJNELERİNE UYGULAMASI

H. ÖZYOL - E. BARUTÇUGİL S.DİNÇER

ÖZET

Bu çalışmada, nötron aktivasyon analizi metodu yardımıyla, öğütülmüş kaya numunelerinde Si, Al ve Fe tayini yapılmıştır. Numuneler 14 MeV enerjili nötronlarla ışınlanmış ve ışınlama sonunda a l m a n karışık gamma s p e k t r u m l a r m m analizinde grafik soyma metodu uygulanmıştır. Miktar tayininde, numune spektrum- l a r ı n m ilgili standart spektrumları ile karşılaştırılmasından yararlanılmıştır.

SUMMARY

Si, Al and Fe in rock samples were determined by the use of fast neutron activation analysis. The stripping of the comp­ lex gamma-ray spectra resulted from the samples irradiated by 14 MeV energy neutrons were performed in two steps. First the effect of other elements with short half-life was eliminated and then a graphical stripping method was applied. Suitable standards were used for quantitative analysis.

Aktivasyon analizinin temel prensibi, analizi istenen numunenin nöt­ ronlarla ışınlanması sonucu oluşan radyoizotopların parçalanma jrarı— ömür­ lerinin tayinine ve bunların yayınladıkları gamma-ışınlarına ait enerji spektrumlarının analizine dayanır. JJükleer reaktörler, nötron jeneratör­ leri gibi bol nötron veren kaynaklarla, ışınım dedektörleri ve sayma elek­ troniğinin gelişmesi bu metodun duyarlığını arttırarak daha çabuk ve ince­

likli sonuçlar elde edilmesi olanağını yaratmıştır. Sadece elementel değil, aynı zamanda, izotopik analizin de yapılmasını sağlayan aktivasyon analizi­ nin duyarlılık, çeşitli elementlerin aynı anda tayin edilebilirliği, sonuç­ ların sıhhati v.s. gibi hususlar göz enüne alındığında, diğer analitik me- todlara göre daha avantajlı durumda olduğu görülmektedir /î-3/. Öte yandan, aktivasyon analiziyle ilgili yayınlardaki artış hızı da

f û j

elementlerin sayısı periyodik cetvelde çoğunluktadır. Bir numunedeki ele­ mentlerin nitel ve nicel analizi istendiğinde,

i. En uygun reaksiyonların seçilip, nötron enerjisi ve akı değeri göz önüne alınarak nötron kaynağının sağlanması,

ii. Önceden ayarlanan şartlara göre hazırlanmış numunenin ışınlanması ve bir gamma-ışını dedektörü ve çök kanallı puls yüksekliği anali- zörü yardımı ile gamma-ışınlarının enerji spektrumunun alınması, iii. Bu spektrumun enerjiye ve zamana göre değişiminden gidilerek numu­

ne içerisinde bulunan radyoizotopların teşhisi , ve

iv. Teşhis edilen izotoplara ait elementlerden belirli miktarları içe­ risinde bulunduran standartlarm ışınlanıp bunlara ait spektrum- l a r m nümune spektrumu ile karşılaştırılması gerekmektedir.

Bu metodun uygulanması sırasında, kimyasal, nükleer ve denel olmak üzere çeşitli hata kaynakları ortaya çıkmaktadır /5/. Yapı bozulması ol­ maksızın ve standartla karşılaştırma suretiyle analiz yapıldığında hata­ ların birçoğunun Önüne geçilmektedir.

Bu çalışmada, M.T.A. tarafından sağlanan kaya numuneleri 14 MeV ener­ jili nötronlarla bombardıman edilmiş ve radyoaktif duruma getirilen bu nu­ muneler içerisinde, Fe nitel olarak, Si ve Al ise nitel ve nicel olarak ta­ yin edilmiştir.

TEO Rİ s

Hızlı nötron aktivasyon analizinde, nötron jeneratörlerinde, iH3(d ,n)2He4 reaksiyonu ile elde edilen 14 MeV enerjili nötronlarla ışınlama yapılmaktadır. Höntunede bulunan ve hızlı nötronlarla reak­ siyona giren bir izotopun belirli bir süre ışınlanma sonucu kazanmış olduğu aktiflik,

Aq = ( m

i

fi/U

bağıntısı ile verilir. Burada, A radyoizotopun parçalanma yarı-ömrü m reaksiyona uğrayan izotopun kütlesi, H0 Avogadro sayısı, (T reaksi­

yon tesir kesiti,

fi

dedektör ve bağlı elektronik düzenekle bir ts süresince sayıldığında alınan doğal fon düzeltmesi yapılmış sayma, dedektör ve sayma sistemi­ nin verimi k olmak üzere,

C - ( k A

J

X

)

ile verilir. Bu bağıntılar, alınan saymanın m ile oraiıtılı olduğunu ve bilinmeyen madde miktarının, k verim faktörü ile

fi

(c/oJ = (V » J

y m

(R/R)

(3)

bağıntısı elde edilir. Burada, nümune ve standart içerisinde akıların farklı olduğu kabul edilmiş olup (R /r) oranı standart ve numuneye ait zaman faktörleri arasındaki oranı göstermektedir,

/fi)

3

-ve standart içine yerleştirilen uygun monitörler yardımıyla bulunması sonucu, (3) bağıntısından giderek miktar tayini yapılabilir» Kümüne içinde reaksiyona uğrayan element sayısı arttıkça elde edilen spektrum daha karışık bir durum alır ve bunun analizi için kompüter uygulaması gereklidir.

ÖLÇÜLERİN ALINMASI ve SONUÇLARIN DEĞERLENDİRİLMESİ s

Bu çalışmada M.T.A. tarafından sağlanan kaya nümuneleri 14 MeV enerjili nötronlarla bombardıman edilmiş ve bu suretle radyoaktif duruma getirilen numunelerin gamma-ışmları spektrumları incelenerek Si, Al ve Fe analizi ya­ pılmıştır. Numunelerin ışınlanması için Kaman 1001-A model nötron jeneratörü kullanılmıştır. ^ H ^ d j n ^ H e ^ reaksiyonu sonucu oluşturulan nötronların ener­

jisi 14 MeV ve maksimum nötron akışı da 10^ n.cm-<;osn_-*- mertebesindedir. Işınlanmış numunelerden çıkan gamma ışınlarının dedeksiyonunda 3x3 inçlik Nal (Tl) dedeki.crü, gerekli elektronik ve Laben-1Q24 çok kanallı analizörü kulla­ nılmış ve spekcramlardaki fütopiklere ait alanların hesabında ise Covell me­ todu /6/ uygulanmıştır.

Numunelerin ışınlanmasından hemen sonra alınan spekt rural ar dan, numune içinde Si, Al ve Pe'nin kesin olarak bulunduğu görülmüştür (Şekil-l). Şekil­ den görüleceği gibi, Si2®(n,p) Al2°, Fe56(n,p) Mn5^, A l 27(n,p) Mg2^ reaksi­ yonları sonucu oluşan Al2®, Mn^° ve Mg2? izotoplarına ait fotopikler* S i 9 Al ve Pe*nin varlığını ortaya koymaktadır» öte ya,ndan9 0*51 MeV enerjili pikin Cu^-^n? 2 n ) C u ^ r e ak s iyonundan oluşan Ou^^fye ait yokolma piki olması kuvvetle muhtemeldir»

M c e l tayinde önce silisyum ele alınmıştır* Standart olarak kullanılan SiOptye ait spektrum Şekil-2fde görülmektedir< Karşılaştırma için A l ^ fe aii, 1*78 MeV enerjili fot'opik alanları göz önüne alınmış ve (3) denklemi yardımıy­ la. nümunedeki bilinmeyen Si miktarı hesaplanmıştır» Bu deneyde ışınlama süre­ si beş dakik.a s, bekleme süresi iki dakika ve sayma, süresi ise bir dakika olarak alınmıştır * lîümunede bulunan demirden (n9p ) M n ^ reaksiyonu sonucu oluşan Mn5c> iz. otopuna ait 1.81 MeV enerjili pikin Al2®'e ait 1.78 MeV enerjili pik üzerindeki etkisi, M n 5 ® ' n m parçalanma yarı-ömrünün 2.Ş8 saat olması ve beş dakikalık ışınlama sonucu çok az miktarda Mn5® oluşacağı düşüncesiyle ihmal edilmiştir. Yapılan hesaplar sonunda, nümunede ağırlıkça ve mutlak olarak ^.(l8.7 + 0.9) Si bulunmuştur.

27 27 27

Alüminyum tayininde ise Al ‘(n,p)Mg reaksiyonundan oluşan Mg 'ye ait 1.02 MeV enerjili fotopik alanından yararlanılmıştır. Bu pik üzerinde Si^° den oluşan Al2®'e ait

1.78

-

4.-saçılması etkisi göz önünde tutulmuş ve bu etki bekleme süresi uzun alınıp daha sonra grafik soyma metodu uygulanarak giderilmiştir. Numunenin ışın­ lama bitiminden 32 dakika sonraki spektrumu Şekil-3'de verilmiştir. Al2®'e ait ve parçalanma yorı-ömrü

2*27

Şekil-5'de nümunenin ışınlama bitiminden 172 dakika sonraki spektrumu görülmektedir. Spektrumdaki 1.37 MeV enerjili Na^4 fotopiki üzerinde 6.Ş6 dakika yarı-ömürlü Al29»un 1.28 MeV enerjili gamma ışınının etkisi tamamen kaybolmuştur. Enerjisi 1.37 MeV olan fotopikin sayma sayıları zamana göre düzeltilerek 32 dakika sonra alınmış olan nüraune spektrumundaki Na2^ piki­ nin sayma sayısı elde edilmiştir. Bu fotopikten, yukarıda belirtildiği gibi bulunan oran değerleri kullanılmak suretiyle M g ^ ' n i n 1.02 MeV'lik fotopiki üzerindeki Na24 etkisi giderilmiştir. Aynı şekilde, standardın 1.02 Mev'lik piki diğer etkilerden kurtarılmış ve nümune içindeki alümin­ yum miktarı, karşılaştırma yoluyla, ağırlıkça $(6.3 + 0.3) olarak bulun­ muştur.

Diğer taraftan, standart ve 160 dakika bekletilmiş nümune,ye ait spek- trumlardaki 1.37 MeV'lik N a ^ fotopikierinin karşılaştırılması yoluyla da tayin edilen Al miktarı $(7*98 + 0.40) olarak bulunmuştur. Bu iki değer arasındaki farkın nümune içerisinde bulunması muhtemel magnezyumdan

Mg24(n,p)Na24

Fötron jeneratöründe, nümune ve standardın aynı anda ışınlama duru­ munda bile eşit nötron akışına, maruz kaldıkları iddia edilemez. Bu, iyon akımında meydana gelen dalgalanmalar ve iyon demetinin hedef üzerinde ho­ mojen olarak dağılmamasından olur. Bu yönden bir hataya engel olmak için nümune ve standart içine boydan boya bakır tel halinde aktivasyon monitörü konulmuş ve akı normalizasyonu yapılmıştır. Nümune ve standardın ışınlan­ maları sonunda gerekli zaman düzeltmeleri yapılmıştır.

FAYDALANILAN YAYINLAR.

I» Meinke, W.W., Science 121 (1955) 177

2. Smales, A.A., in "Modern Trends of Activation Analysis", Texas A and M University, College Station, (1965) 106

3. Kruger, P . , Principles of Activation Analysis, Wiley- Interscience, (1971)

4» Lutz, G.J.j Bereni, R.J.j Maddock, R.S., Meinke, W.W., Activation Analysis: A Bibliography, NBS Technical Note 467, Part 1, (1968)

5. Call, P.J.s Weiner, J.R.f Rocco, G.G., in "Modern Trends of Activation Analysis", Texas A and M University, College Station, (1965) 253

(

i---

----

--- r—

—

---

1

---

1

---

1

---

1

----

1

---

---

1

~

t

r

Sayma/Kanal

-t

1.78

(Al28)

I

0.&

k

t (Mg27+Mn56)

a

0*51

X *

.

■

*

1

27

—

,

1.02

(Mg

')

•

«

w * *

•

i

.

'

-*

.

T

*

* ,

-

M *

* ....

,

’

.

1

»4» *

‘

«

1

«

i

*

«*•

- «

*

•.

«

«

«

-*

*

'

a

%

-

_♦

•

«

t

•

4

4

«

V

___k.,.,..

.«..i, JU-

■

4

.— i,

i

*

4

i

J

i

10

20

30

40 50

60

70

80

90

100

110

120

Şekil - 1 : Börnıne spektrarau (Ta

5

dak», t

=4

dak., t »60 sn.

t

---- 1 ■ ■ v... | — r

t

"""*»---1---i---1---- '----

r

~— r

Sayma/Kanal

i

« V

L.

\

10 20

30 40

50

60

?0 80 90

100 110 120 130

Şekil - 2 : Silis standart! spefctrurau (T»5 dak., t

*2

t *60 s n .)

Sayma/Kanal

')

(Mg27)

--*■-- i— -w-— »

---

i

— -

ju

—

j

-____ 1

___ »-

t

f

,

50

Kane.1 Ho

10

20

30 40

50

60

70

80 90

100 110 120 130

Kanal ÎTo

Şekil - 5 * Numune spektrumu(i;

dak.,

dak.)

Şekil - 6 s Alüminyum standart( ^ * 1 6 0 dak., t ®5 dak.)