1974 yılı radyoaktif yağış analiz sonuçları

K - I - 1975

T.C. ATOM ENERJİSİ KOMİSYONU Ankara Nükleer Araştırma Merkezi

1974 Yılı Radyoaktif Yağış

Analiz Sonuçları

Radioactive Fallout Report For 1974

1974 YILI RADYOAKTİF YAĞIŞ ANALİZ SONUÇLARI

RADIOACTIVE FALLOUT REPORT FOR 1974

ÖZET:

Bu raporda 1974 yılına ait radyoaktif yağış analizleri­ nin sonuçları toplanmıştır. Aylık olarak Ankara'dan toplanan hava örneklerinde toplam beta, Sr-90, Sr-39 ve Cs-137 yağmur suyu örneklerinde Sr-90, Sr-39 ve Cs-137, süt örneklerinde ise Sr-90 ve Cs-137 tayinleri yapılmıştır. Sonuçların ince­ lenmesinden de görüleceği gibi aktivite miktarları gittikçe azalmaktadır. Karşılaştırma olanağı sağlamak üzere 1971-1974 dönemi süt, yağmur suyu ve hava örneklerindeki Sr-90 aktivi- teleri nükleer denemeler ile birarada Şekil-1,2 ve 3 'de gös­ terilmiştir. Nükleer denemelerden sonraki birkaç ayda gözle­ nen aktivite yükselmeleri troposfer yağısı ile açıklanabilir.

GİRİŞ:

Başbakanlık Atom Enerjisi Komisyonu Genel Sekreterliği Ankara Nükleer Araştırma Merkezi Nükleer Kimya Grubunca ru­ tin bir hizmet olarak yürütülen Radyoaktif Yağış Analizleri­ nin 1974 y ı l m a ait sonuçları bu raporda verilmiştir. Önceki yıllara ait raporlarda da belirtildiği gibi analize tabi tu­ tulan örnekler, hava kiri, yağmur suyu ve süt Ankara'dan alınmaktadır. Hava kiri ve yağmur suyu örneklerinde, bu yıl Sr-90 ve Cs-137 yanında, Sr-89 radyoizotopunun da tayinine çalışılmıştır. Bu örneklerde Ce-141 ve Ce-144 radyoizotopla­ rının da tayin edilebilmesi için yapılan çalışmaların, 1975 yılı içerisinde sonuçlandırılması planlanmıştır.

Raporun ait olduğu 1974 yılı içerisinde yapılan nükleer denemelerden b a s m a yansıyanlar sağlanabilen bilgilerle bir­ arada Tablo-l'de verilmiştir.

ÖRNEKLERİN ALINMASI VE ANALİZ YÖNTEMİ:

S ü t : Atatürk Orman Çiftliği sütünden her ayın ikinci yarısı içinde bir litre olarak a l m a n örneklerde, Sr-90 ve Cs-137 tayin edilmektedir. 2 litrelik bir beher içinde 100 gr rezin (Dowex-50), taşıyıcı ilâve edilmiş sütle 1-2 saat sü­ reyle karıştırılıp sıvı faz atılmakta ve rezin sıcak su ile yıkanmaktadır. Bir kolona a l m a n rezin 5 N HC1 ile elüe

2

Tablo - 1

Denemenin yapıldığı

tarih Yapan Ülke Yeri

18 Mayıs 1974 Hindistan Racastan Çölü (yeraltı)

18 Haziran 1974 Fransa Güney Pasifik (atmosferik)

Haziran 1974 Çin Orta Asya

28 Haziran 1974 Rusya. - (yeraltı)

19 Temmuz 1974 Fransa Güney Pasifik (atmosferik)

Ağustos 1974 ABD - (yeraltı)

16 Ağustos 1974 Fransa Güney Pasifik (atmosferik)

Eylül 1974 Fransa Güney Pasifik (yeraltı)

Aralık 1974 Çin Orta Asya

edilerek, rezinde tutulmuş katyonlar çözeltiye fceçirilmekte­ dir. Gerekli saflaştırma işlemlerinden sonra Sr-90, düşük zemin sayımlı bir beta, sayacında, Cs-137 ise Nal (Tl) dedek- törlü tek kanallı bir analizörde sayılarak tayin edilmişler­ dir. Cs verimleri ile sütteki Ca miktarları, flame-photomet- re ile ölçülmüşlerdir.

Tablo-2'de aylara göre sütte tesbit edilen Sr-90 ve Cs—137 aktiviteleriyle Ca miktarları birarada verilmiştir. 1971-1974 yıllarına ait süt örneklerindeki Sr-90 aktivitele- ri pCi/lt olarak Şekil-l'de grafiklenmistir. Aynı grafikte yapılan nükleer denemeler de işaretlenerek kıyaslama yapma olanağı sağlanmıştır.

Y a ğ m u r S u y u ; Yağmur suyu örnekleri, laboratu- var binası çatısına, yerleştirilen polietilen kaplanmış büyük

bir huni yardımıyla, içinde 10 mİ d.HN0 3 ve kimyasal verim

hesaplanmasında büyük hatalara sebep olma.ya.cak miktarlarda taşıyıcıları ihtiva eden polietilen bidonlarda toplanmakta­ dır. Yağış kar şeklinde olduğunda, örnekler büyük bir porse­ len kapsüle alınmakta ve eritilmektedir. Her analiz için en az 5 İt su örneği alınmıştır. Gerekli taşıyıcıların ilâve edilmesinden sonra su örnekleri, lamba altında belirli bir

hacme kadar buharlaştırılıp radyokimyasal ayırmalarla Sr-90,

Sr-89 ve kendine ait sulu fazda gama sayımı yoluyla Cs-137

tayinleri yapılmıştır. îlk defa 1974 y ı l m a ait yağmur suyu ve hava kiri örneklerinde tayinine başlanan Sr-891a ait de­ ney yöntemini burada kısaca anlatmakta yarar görülmüştür.

Stronsiyum-itriyum ayırmasından sonra ele geçen Sr fa­

zında SrC03 çöktürmesi yapılmakta ve bu çökelek ilk gün iki

defa olmak üzere bir hafta süreyle her gün sayılmaktadır. İt­

riyum büyümesinden dolayı aktivitenin, her sayımda artacağı tabiidir. Böylece ölçülen aktiviteler, zamana karşı grafiğe alındığında önce yükselen sonra zaman eksenine paralel sey­ reden bir eğri elde edilmektedir. Bu eğri sıfır zamana •kstra- pole edildiğinde bulunan aktivite A, (cpm), Sr-90 ve Sr-89 aktivitelerinin toplamına eşittir. Sıfır zamandaki Sr-90 aktivitesi, Y-90 sayımıyla, dpm, olarak tayin edildiğinden, sayacın Sr-901a göre verim faktörü kullanılarak bu aktivite cpm*e çevrilmektedir (B). (A-B) teşkil edildiğinde cim ola­ rak Sr-89 aktivitesi bulunmaktadır.

Tablo-3'de aylık yağmur suyu örneklerinde ölçülen Sr—89,

Sr-90 ve Cs-137 aktiviteleri pCi/lt cinsinden toplu olarak verilmiştir, Şekil-2'de, 1971-1974 yılları arasında yağmur

suyunda tesbit edilmiş Sr-90 aktiflikleri, nükleer denemeler­ le birlikte gösterilmiştir.

H a v a K i r i : Hava kiri örnekleri, laboratuvarımı- zın zemin katına yerleştirilen bir hava pompası yardımıyla, 5-6 cm çapında Whatman 42 filitre kâğıdı üzerinden bütün bir ay boyunca 500-1000 m^ hava emilerek toplanmaktadır. Tabii potasyuma göre ayarlanmış bir GM sayacında, Önce toplam beta aktiviteleri Ölçülen hava kâğıtları daha sonra çözülerek, çözeltide radyokimyasal yollarla Sr-90, Sr-39 ve Cs-137 ta­ yinleri yapılmaktadır.

1974 yılında Ankara havasında ölçülen aylık ortalama

toplam beta aktiviteleri Tablo-4'de Sr-89» Sr-90 ve Cs-137

aktiviteleri de Tablo-5'de verilmiştir. 1971-1974 yılları arasında yapılan nükleer denemelerin de işaretlendiği Şekil-3 havada ölçülen Sr-90 aktivitelerini göstermektedir.

4

SONUÇ VE TARTIŞMA;

Bilindiği gibi, nükleer denemelerle meydana gelen fis- yon ürünü radyoizotopların önemli bir kısmı troposfere

(15 km), diğer kısmı da stratosfere (30 km) kadar yükselebil­ mektedirler. Radyoaktif serpintilerin troposferden yer yüzü­ ne inişi infilaki takip eden bir ay zarfında olur ve bu

Troposfer Yağışı adını alır. Stratosfere geıen serpintilerin yer yüzüne inişi ise 5 yıldan daha ızun bir zaman sürer. Nük­ leer denemelerin yapılmadığı dönemlerde ölçülen radyoaktif serpintilerin kaynağı da bu stratosfer yağışıdır*.

Aşağıdaki tablo ve şekillerde verilen değerler bu bilgi­ lerin ışığında incelendiğinde, stratosfer yağışının önemini yitirdiği, fakat Fransa ve Çin'in yaptığı nükleer denemeler­ den ileri gelen troposfer yağışının, denemenin yapıldığı ta­ rihi izleyen 30-60 gün zarfında Ankara havasında kendini gös­ terdiği anlaşılmaktadır. Yağışın sürekliliği, bombanın gücüy­ le orantılı olup, bazen bir iki ay boyunca devam edilebilmek­ tedir .

3î Radyoaktif Yağışlar, K. Saygılı, Kimya Mühendisliği Dergisi; Kasım-1067.

5

Tablo - 2

1974 yılı süt örneklerinde ölçülen Sr-90 ve Cs-137 aktivitele­ ri ile Ca mikta-rları.

Avlar 1Ca(#çr/lt) Sr-90(pCi/lt) Sr-90(pCi/rrCa) Cs-137(pCi/lt)

Ocak 1.26 18.77 14.86 13.33 Şubat 1.50 15.22 _{10.15 17.77} Mart 1.36 4.16 3.07 10.29 Nisan 1.37 9.30 6.78 9.15 Mayıs 1.35 3.21 2.33 12.05 Haziran 1.35 4.66 3.45 12.31 Temmuz 4.20 7.76 1.35 10.75 Ağustos 0.93 0.78 0.34 19.64 Eylül 1.33 2.63 1.97 10.45 Ekim 1.26 3£ X 13.91 Kasım 0.91 4.31 5.29 13.00 Aralık 1.20 2.67 2.23 20.41 x Ölçülemiyecek kadar düşük

Tablo - 3

1974 yılı yağmur suyu örneklerinde ölçülen Sr-90, Sr-89 ve Cs-137 aktiviteleri.

Aylar Sr>90(jCi/lt) Sr-89(pCi/lt) Cs-137(pCi/lt)

Ocak 0.62 2-53

0.19

Tablo - 4

1974 yılı Ankara havasında ölçülen aylık ortalama toplam beta aktiviteleri Aylar_______ pCi/100 m 3 Ocak * Şubat 1.0 Mart 8.2 Nisan 4.5 Mayıs 1.6 Haziran 1.5 Temmuz 15.3 Ağustos 2.2 Eylül _0.3 Ekim 0.8 Kasım 0.6 Aralık 0.2 T * Ölçüm yapılamadı

8

1974 yılı Ankara havasında ölçülen aylık ortalama Sr-90,

Sr-89 ve Cs-137 aktiviteleri. *

Tablo - 5

Avlar Sr-90(pCi/100 m 3) Sr-89(pCi/100 m 3) Cs-137 (pCi>

Ocak 12.40 X X 4.6 Şubat 0.20 0.38 5.6 Mart 1.20 0.54 1.9 Nisan 0.50 0.04 1.0 Mayıs 1.70 0.66 2.9 Haziran 1.00 X 1 . 8 Temmuz 3.40 X 5.1 Ağustos 2.30 X 0.9 Eylül 0.27 X X Ekim 0.22 X 1.2 Kasım 0.28 X 1.7 Aralık 0.27 X X * Ölçülemiyecek kadar düşük. xx Ölçüm yapılamadı.

_ o _

ABSTRACT:

The results of radioactive fallout analysis for the year 1974 are presented in this report. Air, rainwater and milk samples for the analysis have been collected monthly

from Ankara area. In air samples gross beta, Sr-90, Sr—89

and Cs-137»in rainweter samples Sr-90, Sr-89, Cs-137, and in milk samples Sr-90, Cs-137 determinations have been

performed. As it is seen from the results the activities are decreasing with respect to the previous years. To make a

comparison, Sr-90 activities in milk, rainwater and air samples are shown together with nuclear test explosions, in figure— 1,2 and 3, for the period 1971-1974- Observed

activity increase for the months following the nuclear test explosions can be explained by tropospheric fallout.

INTRODUCTION:

This report covers the results of radioactive fallout measurements of year 1974, that has been carried out by

the Nuclear Chemistry Group at Ankara Nuclear Research Center of Turkish Atomic Energy Commission, as a routine work. As it is mentioned in the previous reports, the

analysis are carried out in the samples of air, rain, snow and milk, that are collected monthly from Ankara area.

This year, in air and rain samples, in addition to Sr-90 and Cs-137 radioisotopes measurements, Sr-89 radioisotope determination has been performed. Also in these samples,

the work on determination of Ce— 141 and Ce— 144 radidL sot opes

will be completed in 1975»

Nuclear test explosions in 1974, that covers the period of this report, are given in Table-1*.

3£ Knowledge on nuclear test explosions are taken from press.

10

-Table - 1

Date of explosion Country of

Origin

Location

18 May 1974 India Racastan Desert (underground)

18 June 1974 Franc e South Pasific (atmospheric)

June 1974 China Central Asia

28 June 1974 U.S.S.R. - (underground)

19 July 1974 France South Pa 3ific (atmospheric)

August 1974 U.S.A. - (underground)

16 August 1974 Franc e South Pasific (atmospheric)

September 1974 France South Pasific (underground)

December 1974 China Central Asia

METHODS OF SAMPLING AND ANALYSIS:

M 1 1 k : Sr-90 and Cs-137 radioisotopes are determined in milk samples taken from A.O.Ç., in the second half of each month. After the a.ddition of necessary carriers, 1 1.

milk sample is mixed with 100 g. Re3in (Dowex-50) in a 2 1.

beaker for 1-2 hours. The liquid phase is discarded and the resin washed with hot water. Then the cations are eluted with 5 N HC1 from the column. The solution such obtained is subjected to necessary radiochemical separation and purifi­ cation operations, Sr-90 and Cs-137 phases are separated. Sr-90 activity is measured by a low background beta, counter. Cs-137 activity is determined by gamma counting using a

single channel analyzer and Nal(Tl) detector. Chemical yield of Cs and the amount of Ca in milk are determined using

flamephotometer.

Mea.sured activities of Sr-90,Cs-137 radioisotopes and Ca content in monthly milk samples are given in Table-2. In Figure-1, the Sr-90 activity, as pCi/l, in milk samples and nuclear test explosions, for the period 1971-1974 are shown

11

-R a i n w a t e r : Samples of rainwater are collected by a polythene covered funnel mounted above a polythene vessel placed at the roof of the laboratory building. The vessel contains negligable amounts of carrier that would not effect the chemical yield computation and 10 ml. cone. HNO^. Samples of snow are collected in a porcelain dish and melted. For each analysis at least 5 1. water sample is taken. After the addition of adequate quantities of carriers, these samples are slowly evaporated to a certain volume under a heat lamp. In this volume, radiochemical separation and purification

operations are held and Sr-^O, Sr-39 and Cs-137 are determined in their separate phases. In rainwater and air samples

determination of Sr-89 is started in 1974, so it is found worth to mention the method of analysis of this radioisotope.

After strontium-yttrium separation in strontium phase, Sr is precipitated as SrCO^. Twice in the first and once in the following days, the SrCO} precipitate is counted during a week, by a low background beta counter. It is natural that the activity would increase gradually due to yttrium growing. Count versus time graph gives a curve first increasing, then parallel to the time axis. When the curve is extrapolated to zero time, the count found, A (cpm), is the total count for Sr-90 and Sr-89 at the time of separation. Since Sr-90 activity is known from yttrium-90 counting, as dpm, at the time of separation, by using counting efficiency of counter for Sr-90, activity of Sr-90 could be found as cpm (B).

Then from the equation (A-B), Sr-89 activity İ3 obtained as cpm.

In Table-3, measured activities of Sr-89, Sr-90 and Cs-137 radioisotopes in monthly rainwater samples are given, as pCi/l. In Figuer-2, the Sr-90 activity in rainwater

samples and nuclear test explosions, for the period 1971-1974 are shown,

A i r : Air is sampled continuously at 1.5 meter above ground level by passing 500-1000 m3 of air through 5-6 cm diameter Whatman No:42 filter paper using a vacuum pump, during one month. At first, air filters are counted for

- 12

gross beta activity using an end window Geiger-MUller counter specially calibrated with natural potassium. Then; the air filters are further processed for the determination of Sr-90, Sr-89 and Cs-137 radioisotopes, by dissolving the filter

papers by acid solution method and employing the appropriate radiochemical separation. Monthly average gross beta activity

in Ankara air is given in Table-4 and Sr-

89

activities in Table~5.In Figure-3♦ Sr-90 activity, as

pCi/lOO m3, in Ankara air and nuclear test explosions for the period 1971-1974 are shown on the same graph.

DISCUSSION AND CONCLUSION:

As it is known, nuclear test explosions propel conside­ rable amount of their fission products into the troposphere,

(15 km.), and the remaining part into the stratosphere, (30 km.). After the detonation it takes about a month for the radioactive products to reach the earth surface from the troposphere, that is called tropospheric fallout. Whereas the stratospheric fallout could reach the earth surface in more than five years. The radioactive fallout detected in the periods of no nuclear test explosions could be due to this stratospheric fallout*.

If the measured activities given in Tables and Figures are examined according to these explanations, it is seen that stratosphericfellout has lost its importance. But the tropospheric fallout, due to French and Chinese nuclear test det«nations, are observed in Ankara air within 30-60 days following the explosion*.The observed radioactive falluut could continue for one or two months, depending on the power of the bomb exploded.

* Radyoaktif Yağışlar, N.Saygılı, Kimya Mühendisliği Dergisi, November, 1967.

13

-Table - 2

Sr— 90, Cs-137 activities and Ca content in milk samples of year 1974.

Months Ca(g/l) Sr-90(pCi/l) Sr-90(pCi/gCa) Cs-137(pCi/1)

January 1.26 18.77 14.86 18.83 February 1.50 15.22 _10.15 17.77 March 1.36 4.16 3.07 10.29 April 1.37 9.30 6.73 9.15 May 1.35 3.21 2.38 12.05 June 1.35 4.66 3.45 12.81 July 4.20 7.76 _{1.85 10.75} August 0.93 0.78 0.84 19.64 September _{1.33 2.63 1.97 10.45} October 1.26 * * 18.91 November 0.91 4.81 5.29 13.00 December 1.20 2.67 2.23 20.41

14

-Table - 3

Sr-90, Sr-89 and Cs-137 activities in rainwater samples of year 1974.

Months Sr-90(.pCi/l) Sr-89(pCi/l) Cs-137(pC

İ anuary 0.62 _2.53 0.19 February 1.38 0.15 0.64 March 0.83 X 0.40 April 2.33 X 1.28 May 1.76 X 3.24 June 1.92 X 8.69 July X X X X X X August 0.43 0.15 1.11 September 0.88 X 1.57 October 0.11 X 2.56 November 0.09 X 0.16 December 1.14 X 0.23 December 0.55 X X (snow sample)

x Below the limit of detection,

15

-Table - 4

Monthly average gross beta activities in Ankara air in 1974.

Hoatha

16

-Table - 5

Monthly average Sr-90, Sr-89 and Cs-137 activities in Ankara air in 1974.

Months Sr—90(pCi/100 m 3) Sr-89(pCi/100 m 3) 03-137(pCi/100 m 3)

j anuary 12.40 « X 4.6 February 0.20 0.33 5.6 March 1.20 0.54 1.9 April 0.90 0.04 1.9 May 1.70 0.66 2.9 June 1.00 * 1.8 July 3.40 * 5.1 August 2.30 3€ 0.9 September _0.27 * October 0.22 * 1.2 November 0.28 * 1.7 December _0.27 3 * *

k Below the limit of detection.

F i g u r e -1 » Average Sr-90 activities i n m o n t h l y milk s a m p l e s , f or t h e per io d 1 9 7 1 -1 9 7 4 °

*ö o M» V»_m O oo \jy ♦ O F i g u r e -2 » A v e r a g e S r -9 0 a c t i v i t i e s in m o n t h l y r a i n w a t e r s a m p l e s f o r t h e p e r i o d . 1 9 7 1 -19 74 »

o H-ro o u> o o O o\ ♦ o 03 * o o o