Amorf yarıiletken malzemelerde safsızlık ve kusurlardan kaynaklanan birçok kusur seviyesi vardır. Bundan dolayı yasak enerji aralığında kusur seviyeleri oluşur. Buna bağlı olarak amorf yarıiletkenlerde iki foton soğurmasının yanında; tek foton soğurması, serbest taşıyıcı soğurması ve bunların doyurulabilir durumları da doğrusal olmayan soğurmaya katkıda bulunurlar. Bu nedenle, amorf ince filmlerinin açık yarık Z-tarama deneylerinden elde edilen verileri arıtmak için yukarıdaki fiziksel etkiler göz önünde bulundurulduğunda, malzeme içerisinde ilerlerken şiddetteki (I) kayıp aşağıdaki diferansiyel eşitliği ile verilir (Yüksek vd. 2010):
SAT I I SAT
NI I
I I
I dz
dI
2 2
0 2
/
1 1+
∆
− +
− +
= α β σ
(5.1)
Burada z malzeme içinde alınan mesafe, α tek foton soğurma katsayısı, ISAT
doyurulabilir soğurmanın eşik şiddeti, β iki foton soğurma katsayısı, σ0serbest taşıyıcı soğurma tesir kesiti ve ∆N serbest taşıyıcı yoğunluğudur. Üretilen serbest taşıyıcı yoğunluğu, α ve β ’nın her ikisine de bağlıdır. Deneylerde rezonans durumunda olmayan femtosaniye atma süresine sahip lazer ışık kaynağı kullanılması durumunda, doyurulabilir soğurmaya sadece iki foton soğurmasının katkıda bulunacağı göz önüne alınarak, şiddete bağlı soğurmalarda verilen soğurma katsayısı;
βI α
α = 0 + (5.2)
ifadesinin ikinci terimi, Adomian ayrıştırma yöntemiyle çözülür (Adomian 1994).
Burada incelenen amorf ince filmlerde yasak enerji bant aralığında kusur ve katkı seviyeleri var olduğundan dolayı, hem nanosaniye hem pikosaniye hem de femtosaniye atma süresine sahip lazer ışık kaynakları kullanılması durumunda doyurulabilir soğurmaya tek foton soğurmasının katkısı daima var olur. Oysa nanosaniye ve pikosaniye atma sürelerine sahip lazer ışık kaynakları kullanılması durumunda, serbest taşıyıcı soğurması da doyurulabilir soğurmaya katkıda bulunur. Bu tez çalışmasında çalışılan malzemelerin ince filmleri femtosaniye lazer ışık kaynağı kullanıldığında
61
düşük şiddetlerde bile zarar gördüğü için femtosaniye lazer ışık kaynağı ile deneyler yapılmamıştır.
Literatürde genellikle, sadece tek foton soğurmasının veya sadece iki foton soğurmasının doyurulabilir soğurmaya katkısı incelenmiştir.
Bu tezde grubumuzda daha önceden de çalışıldığı gibi olan tek foton soğurması, iki foton soğurması ve serbest taşıyıcı soğurmasının doyurulabilir soğurmaya katkıları hesaba katılmıştır (Yüksek vd. 2010).
Malzemenin serbest taşıyıcılarının uyarılmış durumda kalma süreleri kullanılan lazer ışık kaynağının atma süresinden daha uzun ise, üretilen serbest taşıyıcı yoğunluğu (Kamaraju vd. 2007),
I N
0 0
ω ατ
= h
∆ (5.3)
şeklinde yazılabilir. Bu durumda eşitlik (5.1),
) / (
1
1 2 2
2
I I f
I I I
I I dz
dI
SAT eff
SAT
+ = + −
−
= α β
(5.4)
olur. Burada
) / (σ0ατ0 ω0 β
βeff = + h (5.5)
Burada ω0 odaktaki Gaussian atmalarının oluşturduğu ışık demetinin yarıçapıdır. Bu tez çalışmasında kullanılan nanosaniye ve pikosaniye lazer ışık kaynakları Gaussian atmalara sahiptir. Eşitlik (5.4)’teki ilk terim tek fotonla doyurulabilir soğurmayı göstermektedir. İkinci terim ise hem iki foton soğurması hem de serbest taşıyıcılardan kaynaklanan doyurulabilir soğurmayı göstermektedir. Eşitlik (5.4)’ün tam analitik çözümünü bulmak çok zordur. Adomian ayrıştırma metodu (Adomian 1994), açık yarık Z-tarama teorisi için doyurulabilir soğurmanın çözümü için bir yaklaşıklık sağlar (Gu
62 vd. 2006, Gu vd. 2007). Eşitlik (5.4)
∫
−
=
L G
Ç I f I dz
I
0
)
( (5.6)
şeklinde integre edilebilir. Burada IÇ malzemeden geçen çıkış yüzeyindeki optik şiddet, IG malzemenin girişindeki Gaussian atmalarından oluşan ışık demetinin optik şiddeti ve L malzemenin kalınlığıdır. Adomian ayrıştırma metodunun ilk beş mertebesi kullanılarak (Gu vd. 2006, Gu vd. 2007); IÇ polinom terimleriyle verilebilir. Göreli x konumundaki malzemenin bir fonksiyonu olarak normalize geçirgenlik;
∫
∫
∞
−
∞
=
0 0
0
) , ( )
, (
rdr I e
rdr t x I L x T
G L Ç
α
(5.7)
ile verilir. Burada x=z/z0 malzemenin göreli konumu, z malzemenin konumu,
λ πω
02/0 =
z Rayleigh aralığı ve λ kullanılan lazerin dalga boyudur. Atmalı lazer için açık yarık Z-tarama ifadesi;
∫
∫
∞
∞
−
∞
∞
= −
dt t h
dt t h t x T x
T
) (
) ( ) . ( )
( (5.8)
ile verilebilir. Burada h(t) lazer atmasının zamansal profilini tanımlar, Gaussian atmalar için h(t) exp[-(t/t0)2] şeklinde verilir. Eşitlik (5. 4) iki terimden oluştuğu için, IÇ için Adomian polinomları gösterimi çok fazla terim içerir. Bu yüzden, IÇ, T(x,t) ve T(x) nümerik olarak hesaplandı. Eşitlik (5.4)’teki sadece ilk terim hesaplanırsa, doyuma ulaşma eşik şiddetini düşürerek çok yüksek doyum değerlerine ulaşılabilir. Bu davranış,
± z doğrultusunda genişlemiş ve deneysel sonuçlarla tutarlı olmayan açık yarık Z-tarama şekline yol açar. Bununla beraber, sadece ikinci terim hesaba katılırsa, iki foton soğurması ve serbest taşıyıcı soğurmasından kaynaklanan doyurulabilir soğurma ancak
63
yüksek ISAT değerlerinde gerçekleşir. Bu da açık yarık Z-tarama şeklinin ±z doğrultusunda daralmasına yol açar. Fakat doyurulabilir soğurmanın açık yarık Z-tarama şeklinin yüksek normalize geçirgenliği sadece iki foton soğurması ve serbest taşıyıcı soğurmasından elde edilemez. Bu nedenle, incelenen filmlerin deneysel verilerinin arıtımını yapmak için her iki terim hesaba katılmalıdır.
Bu tez çalışmasında yer alan GaSexS1-x ince filmlerinin XRD ölçümlerinden hepsinin amorf olduğu belirlenmiştir. GaSe ince filmlerinin XRD ölçümlerinin hepsi benzer davranış gösterdiğinden dolayı sadece Şekil 4. 1’de 65 nm kalınlığındaki GaSe ince filminin XRD ölçümü verilmektedir. GaSexS1-x amorf ince filmlerinin kalınlıklarını belirlemek için spektroskopik elipsometreden dalga boyuna karşılık ∆ve ψ değerleri ölçülüp arıtılmıştır. Bu tez çalışmasında kullanılan GaSexS1-x ince filmlerinin amorf ince filmlerinin kalınlıkları spektroskopik elipsometreden 50, 58, 65 ve 75 nm olarak belirlenmiştir. Şekil 4.2-7’de 75 nm kalınlığındaki GaSe amorf ince filminin spektroskopik elipsometreden ölçülen dalga boyuna karşılık ∆ ve Ψ değerleri ve arıtımları verilmektedir. GaSexS1-x amorf ince filmlerinin bant genişliklerini bulmak ve hesaplamalarımızda kullanmak için gerekli olan çizgisel soğurma katsayısını öğrenmek amacıyla doğrusal soğurma spektrumları alınmıştır. Şekil 4.8 ile Şekil 4.13 arasında doğrusal soğurma spektrum grafikleri verilmektedir. Şekillerden görüldüğü gibi, GaSexS1-x amorf ince filmlerinin soğurma kenarları keskin bir şekilde yükselmemektedir. Bu durum, GaSexS1-x amorf ince filmlerinin yasak enerji bant aralıklarında kusur seviyeleri içerdiklerini göstermektedir. Aynı dalga boylarındaki doğrusal soğurmanın kalınlığa bağlı olarak artması da, kalınlık arttıkça kusur seviyelerinin sayısının da arttığını göstermektedir.
Şekil 4.20’den görüldüğü gibi, GaSe amorf ince filmlerinin kalınlıkları arttıkça yasak enerji bant aralıkları da artmaktadır. GaSexS1-x amorf ince filmlerinin yasak enerji bant aralıkları aşağıdaki çizelge 5.1’de verilmektedir. GaSe amorf ince filmler için yasak enerji bant aralığı yaklaşık olarak 0.85-1.48 eV (Kürüm vd. 2010), GaS için ise yaklaşık 1.3 eV şeklindedir (Othman, 2001). Bu sonuçlar diğer bazı araştırmacılar tarafından da doğrulanmıştır (Micocci 1989, Kepinska vd. 2001).
64
Çizelge 5.1 GaSexS1-x amorf ince filmlerinin yasak enerji bant aralıkları
Malzemelerin yasak enerji bant aralıkları (eV) Kalınlık
(nm) GaSe GaSe0.775 S0.225
GaSe0.6 S0.4
GaSe0.4 S0.6
GaSe0.225
S0.775 GaS
50 1.27 1.34 1.36 1.37 1.38 1.41
58 1.43 1.47 1.50 1.46 1.61 1.56
65 1.47 1.58 1.64 1.65 1.65 1.70
75 1.61 1.64 1.70 1.71 1.68 1.77
Çizelge 5.1’den de görüldüğü gibi bu tez çalışmasında kullanılan saf GaSe amorf ince filminin yasak enerji bant aralıkları 50, 58, 65 ve 75 nm için sırasıyla 1.27, 1.43, 1.47 ve 1.61 eV olarak bulunmuş olup film kalınlığı arttıkça bant aralığının da artmakta olduğu görülmektedir. Bu beklenen bir durum değildir. InSe amorf ince filmlerinde olduğu gibi, genellikle ince filmlerin kalınlıkları arttıkça yasak enerji bant aralıkları azalmaktadır (Yüksek vd. 2010).
Literatürden bilindiği gibi amorf nano tabakaların boyutlarının küçülmesiyle yasak enerji bant aralıkları artmaktadır (Allan vd. 1997, Tang vd. 2000). Bu olay kuantum sınırlama (quantum confinement) etkisine atfedilebilir. Amorf yarıiletkenlerde enerji seviyeleri;
kristal yapılarda görülen yerleşik olmayan (delocalized) seviyeler, değerlik ve iletim bandı arasına yayılmış yerleşik kusur seviyeleri ve yasak enerji aralığının alt tarafında zayıf olarak (düşük enerjilerle) yerleşik seviyeler olmak üzere üç gruba ayrılırlar (Allan vd. 1997). Yerleşik olmayan seviyeler malzemenin küçük parçalardan oluşması (Bohr yarıçapı mertebesinde) durumunda kuantum sınırlamasından etkilenirlerken, değerlik bandı ile iletim bandı arasında bulunan yerleşik kusur seviyeleri kuantum sınırlaması etkisine duyarsızdırlar. Bununla beraber, amorf yarıiletkenlerde zayıf olarak yerleşik seviyeler kuantum sınırlaması etkisinden orta derecede etkilenirler. Bu nedenle, nanometre mertebesindeki büyüklüklere sahip amorf yarıiletkenlerin yasak enerji bant aralıklarında maviye kayma görülebilir.
65
Bu çalışmada parçacık boyutlarının maviye kayma üzerine etkisini görmek için morfolojik yapı atomik kuvvet mikroskobu (AFM) ile incelendi. Şekil 4.27 a ve b.
sırasıyla 50 ve 75 nm kalınlıklarındaki GaSe0.60S0.40 amorf ince filmlerinin yüzeylerinin üç boyutlu AFM görüntülerini göstermektedir. Örneklerden taranan kısım yaklaşık olarak 10x10 µm2 olarak seçilmiştir. Burada ince film kalınlıklarının artmasıyla parçacık büyüklüklerinde azalma ve yüzey morfolojisinde değişimler gözlenmiştir. Daha önceki çalışmalarda da gözlendiği gibi GaSexS1-x amorf ince filmlerinin kalınlıklarının artmasıyla yasak enerji bant aralıklarının artması, kalınlık arttıkça parçacık büyüklüklerinin azalması ve buna bağlı olarak kuantum sınırlaması etkisinin gözlenmesi ile ilişkilendirilebilir (Yüksek vd. 2010).
Saf GaSe yapıya S eklendikçe doğrusal olmayan özelliklerinin nasıl değiştiğini gözlemlemek amacıyla farklı Se/S oranına sahip ince filmlerin açık yarık Z-tarama deneyleri yapıldı. Çizelge 1’de görüldüğü gibi, bileşikteki Se oranının azalması ile yasak enerji bant aralığının artmasının nedeni GaS’ün bant aralığının GaSe’nin bant aralığında daha büyük olmasından kaynaklanır. 58 nm kalınlığındaki farklı Se/S yoğunluktaki amorf ince filmlerin optik soğurma spektrumu Şekil 4.34’te verilmektedir.
Şekil 4.21-4.46’da farklı kalınlıklardaki (50, 58, 65 ve 75 nm) GaSexS1-x amorf ince filmlerinin 1064 nm (1.16 eV) ve 65 pikosaniye atma süreli lazer ışık kaynağı ile yapılan açık yarık Z-tarama deneylerinden elde edilen grafikler bulunmaktadır.
Deneysel veriler yarıiletken ince filmlerin doyurulabilir soğurma (SA) ve doğrusal olmayan soğurma (NA) özelliklerinin film kalınlıklarına bağlı olarak değiştiğini göstermektedir. Bütün filmler farklı kalınlıklar için benzer açık yarık Z-tarama sonuçları göstermektedir. 4 ns atma süresine sahip lazer ışık kaynağıyla yapılan açık yarık Z-tarama deneylerinde saf GaSe amorf ince filmi dışında örneklerin hiçbirinde SA etkisi gözlenmemiştir. Bu durum yerelleşmiş kusur seviyelerinden kaynaklanabilir. GaSe için ns atmalı lazer kaynağı ile elde edilen ölçüm sonuçları Şekil 4.35’de verilmiştir.
Şekillerden de görüldüğü gibi, nanosaniye atma süresine sahip lazer ışık kaynağıyla yapılan açık yarık Z-tarama deneylerinden gözlenen doyurulabilir soğurma, pikosaniye lazer ışık kaynağıyla yapılan açık yarık Z-tarama deneylerinden gözlenen doyurulabilir
66
soğurmadan daha büyüktür. Bilindiği gibi bu malzemelerin doyurulabilir soğurma davranışına tek foton soğurması, iki foton soğurması ve serbest taşıyıcı soğurması katkıda bulunmaktadır. Enerji akısına bağlı olan tek foton soğurması atma süresine bağlı olmadığından dolayı, tek foton soğurması aynı kalınlıktaki filmler için hem nanosaniye hem de pikosaniye atma süresine sahip lazer ışık kaynaklarıyla yapılan deneylerde aynı etkiyi gösterecektir. Serbest taşıyıcı soğurması pikosaniye atma süresine sahip lazer ışık kaynağıyla yapılan deneylerden ziyade nanosaniye atma süresine sahip lazer ışık kaynağıyla yapılan deneylerde daha çok etkisini gösterir. İki foton soğurması şiddete bağlı olduğundan dolayı pikosaniye atma süresine sahip lazer ışık kaynağıyla yapılan deneylerde daha çok etkisini gösterir.
Tez çalışmasında kullanılan amorf ince filmlerin tuzaklama sürelerini belirlemek için ultra hızlı pompa-gözlem spektroskopi deneyleri yapıldı. Eğer yerelleşmiş kusur seviyelerinin yaşam süresi darbe süresinden daha uzun ise SA özelliklerini gözleyebiliriz ancak herhangi bir SA etki gözlemleyemedik. 50 nm kalınlığındaki GaSe, GaSe0.775S0.225 ve GaSe0.225S0.775 amorf ince filmlerin zamana bağlı ultra hızlı spektroskopi verileri Şekil 4.36’da verilmektedir.
Şekil 4.36’da yer alan grafikteki soğurmada görülen üstel azalma 3 zamanlı olarak arıtılmıştır. En hızlı zaman bileşeni (~1 ps) iletim bandının üstüne uyarılan, ısınmış taşıyıcı gazının örgüyle etkileşip GaSe’nin örgü sıcaklığına soğuması süresidir. Soğuma işleminden sonra, taşıyıcılar yerleşik kusur seviyeleri tarafından tuzaklanarak veya yeniden birleşme merkezlerinde birleşerek yok olurlar. İkinci ve yaklaşık birkaç yüz pikosaniye mertebesinde olan bileşen herhangi bir tuzak tarafından yakalanmadan birleşme süresidir. Son ve en yavaş bileşen GaSe için ~8 ns, diğerleri için ise ~2.5-3 ns değerinde olup yavaş tuzaklama ve yeniden birleşme işlemlerine atfedilir. Bu sonuçlar GaSexS1-x amorf ince filmlerinin 4 ns atma süresi için neden herhangi bir SA tepkisi göstermediğini açıklamaktadır. Benzer davranış grubumuzda daha önce çalışılan GaxIn1-xSe amorf filmlerde de görülmüştür (Karatay vd. 2011).
58 nm kalınlığındaki farklı Se/S oranına sahip GaSexS1-x amorf ince filmlerinin I0=1.35 GW/cm2 şiddetinde, 65 ps atmalı lazer ile ölçülen açık yarık Z-tarama eğrileri Şekil
67
4.34’teki grafik ile verilmiştir. Burada saf malzemelerin SA özellik gösteren kalınlıklarda, karışım olan malzemeler NA davranışı göstermektedir veya NA özelliğinde artmaya neden olmaktadır. Bu, Se/S oranı ile NA ve SA özellikleri kontrol edebileceğimiz anlamına gelmektedir.
Sıcaklığın etkisiyle yapıda oluşan değişikliklerin doğrusal olmayan özelliklere etkisini görmek amacıyla 65 nm kalınlığındaki amorf GaSe amorf ince filmine 323 K, 400 K ve 500 K sıcaklıklarında tavlama işlemi uygulanmıştır. Şekil 4.37’de ise 65 nm kalınlığındaki amorf GaSe ince filmin optik soğurması üzerine ısısal tavlama işleminin etkisinin nasıl olduğu verilmektedir. Şekil 4.37’de görüldüğü gibi artan tavlama sıcaklığına göre bant aralığı değerleri de yavaşça artmaktadır. Bunun sebebi tavlamanın malzemede bulunan yerelleşmiş kusur seviyelerinin yoğunluğunda bir değişim meydana getirmesidir. 323 K’de yaptığımız tavlama uygulamasına göre soğurma spektrumunda herhangi bir değişim gözlemedik. 1989 yılında Blasi ve arkadaşlarının yaptıkları çalışmaya göre 350 K’in altındaki tavlama sıcaklıklarının soğurma spektrumu üzerine herhangi bir etkisi yoktur. Şekil 4.38’de ise çeşitli tavlama sıcaklıklarının uygulanmış olduğu 65 nm kalınlığındaki GaSe ince filmi için 65 ps darbe süreli lazer kaynağı ile alınan açık yarık Z-tarama deney sonuçları bulunmaktadır. Şekil 4.38’den de görüldüğü gibi artan tavlama sıcaklığı için NA azalmaktadır. Bu durum artan tavlama sıcaklığı ile yerelleşmiş kusur seviyelerinin azalmasından kaynaklanmaktadır. Böylece tavlama sıcaklığı ile yerelleşmiş kusur seviyelerini kontrol edebiliriz.
68
Çizelge 5.2 GaSexS1-x amorf ince filmlerinin kalınlığa ve kullanılan lazer ışık kaynağının pikosaniye atma süresine bağlı olarak açık yarık Z-tarama deneylerinden elde dilen ISAT ve βeff değerleri
Malzeme Kalınlık (nm) βeff (cm/GW) ISAT
(GW/cm2)
GaSe
50 1.33x102 6.49 x10-2
58 6.47 x102 5.41 x10-1
65 3.99 x104 7.45 x10-1
75 8.63 x104 1.31
GaSe0.775 S0.225
50 3.67 x103 9.10 x10-1
58 1.90 x104 5.11
65 9.73 x104 7.85
75 1.00 x105 1.04 x101
GaSe0.6 S0.4
50 9.79 x102 6.23 x10-2
58 6.05 x104 6.94 x10-1
65 7.68 x104 2.51
75 2.94 x105 2.86
GaSe0.4 S0.6
50 1.28 x102 4.66 x10-2
58 3.36 x104 3.36 x10-1
65 9.38 x104 9.38 x10-1
75 1.75x105 1.75
GaSe0.225 S0.775
50 7.07 x102 9.07 x10-2
58 2.81 x104 5.64 x10-1
65 1.64 x105 1.93
75 3.46 x105 2.14
GaS
50 6.62x102 4.82 x10-2
58 8.63 x102 6.71 x10-2
65 5.76 x104 6.41 x10-1
75 9.88 x104 9.74 x10-1
Malzemede belirleyici birer özellik olan ISAT ve βeff değerlerini hesaplamak amacıyla nanosaniye ve pikosaniye açık yarık Z-tarama deneylerinden elde edilen veriler eşitlik 5.8’e göre arıtıldılar. Arıtımdan elde edilen ISAT ve βeff değerleri çizelge 5.2’de verilmektedir. Bu tez çalışmasında elde edilmiş βeff ve ISAT değerleri 2004 yılında He ve arkadaşlarının yapmış olduğu çalışmadan elde sonuçlara oldukça yakındır. Çizelge 5.2’den görüldüğü gibi pikosaniye atma süresine (65 ps) sahip lazer ışık kaynağıyla yapılan açık yarık Z-tarama deneylerinden elde edilen βeff değerleri, 75 nm kalınlığındaki GaSe ince film için 8.63 x104 cm/GW olarak bulunmuştur. Bu değer 50 nm kalınlığındaki GaSe amorf ince filminkinden (1.33x102 cm/GW) oldukça büyüktür.
69
Sonuçlardan da görüldüğü gibi film kalınlığı arttıça βeff değeri de artmaktadır. İkili sistemlerin βeff değeri üçlü sistemlerin βeff değerinden daha küçüktür. Bu durum üçlü sistemlerdeki kusur seviyelerinin daha fazla olmasından kaynaklanmaktadır. GaSe ince filmler için nanosaniye sistemde βeff değerleri 50-75 nm arasındaki film kalınlıkları için sırasıyla 5.40x103 ve 3.79x105 cm/GW arasındadır.
ISAT değerleri bütün darbe sürelerinde alınan açık yarık Z-tarama eğrilerinde, kalınlık arttıkça yerelleşmiş kusur seviyeleri arttığından dolayı film kalınlığı arttıkça artar. ISAT
değerleri sırasıyla, 50 nm ile 75 nm arası kalınlıklardaki; GaSe ince filmleri için 6.49x10-2 ile 1.31 GW/cm2 arasında, GaSe0.775S0.225 ince filmleri için 9,10x10-1 ile 1.04 x 101 GW/cm2 arasında, GaSe0.6S0.4 ince filmleri için 6,23x10-2 ile 2.86 GW/cm2 arasında, GaSe0.4S0.6 ince filmleri için 4,66 x10-2 ile 1.75 GW/cm2 arasında, GaSe0.225S0.775 ince filmleri için 9.07 x10-2 ile 2.14 GW/cm2 arasında ve GaS ince filmleri için 4.82x10-2 ile 9.74x10-1 GW/cm2 arasındadır. ISAT değerleri Se yoğunluğu arttıkça da artmaktadır. Bu sonuçlar, amorf yarıiletken ince filmlerde doyma şiddet eşiğinin, Se/S oranı ya da film kalınlığı ile değiştirilebileceğini göstermektedir.
Literatürden bilindiği gibi doğrusal olmayan soğurma davranışı gösteren, daha kalın filmler yüksek şiddetlerde doyurulabilir soğurma gösterebilirler. Hesaplanan doyuma ulaşma eşik şiddetini doğrulamak için, pikosaniye ve nanosaniye açık yarık Z-tarama deneyleri ISAT değerinin üstündeki üç farklı şiddette yapıldı. Şiddete bağlı doyurulabilir soğurma davranışı pikosaniye darbe süreli lazer kaynağı kullanılarak 75 nm kalınlığındaki GaSe amorf ince filmler için alınan Z-tarama deney sonuçları Şekil 4.28-33 arasında verilmektedir. Yine 75 nm kalınlığındaki Gase amorf ince film örneği için nanosaniye darbe süreli lazer ışık kaynağından alınan açık yarık Z-tarama deney grafikleri farklı 3 şiddet değeri için Şekil 4.35.b’de verilmektedir. Şiddet arttıkça kusur seviyelerinin dolması SA davranışa neden olmaktadır.
70
Çizelge 5.3 Farklı sıcaklıklarda tavlanmış olan 65 nm kalınlığındaki GaSe amorf ince filminin kalınlığa ve kullanılan lazer ışık kaynağının pikosaniye atma süresine bağlı olarak açık yarık Z-tarama deneylerinden elde dilen ISAT
ve βeff değerleri
Malzeme
Tavlama
Durumu ISAT
(GW/cm2) βeff (cm/GW)
GaSe (65 nm kalınlığında)
Tavlanmamış 7.45x10-1 3.99 x104 323 K’de
tavlanmış 7.45x10-1 3.99 x104 400 K’de
tavlanmış 4.91x10-1 9.87x103 500 K’de
tavlanmış 3.45 x10-1 6.63x103
Tavlama işlemine maruz bırakılan GaSe amorf ince filmlerin açık yarık Z-tarama deney verilerinin arıtımından elde edilen ISAT ve βeff değerleri Çizelge 5.3’te verilmiştir. Çizelge 5.3’te de görüldüğü gibi 323 K’de yaptığımız tavlama sonrasında malzemede herhangi bir değişiklik olmamıştır. Bu, Blasi ve arkadaşlarının 350 K altında yaptığı yalışmalarda da herhangi bir değişiklik olmadığı bilgisini doğrulamaktadır. Ancak tavlama sıcaklığı arttığında hesaplanan doyum eşik şiddeti ve βeff değerleri, tavlanmamış biçimdeki örnekler için hesaplanan değerlerden daha düşük çıkmıştır. Artan sıcaklık değerine göre bu düşüş te artmaktadır. ISAT değerinin düşük çıkması optik uygulamalar açısından oldukça önemli olup bu tez çalışmasında, artan kalınlığa bağlı olarak yine artan ISAT
değerlerine karşın tavlama işlemi uygulayarak bu değerin düşürülmesi sağlanmıştır.
Sonuç olarak, GaSexS1-x amorf ince filmlerinin nanosaniye ve pikosaniye açık yarık Z-tarama deneylerinden elde edilen ISAT ve βeff değerleri göz önünde bulundurulduğunda, amorf ince filmlerinin doyuma ulaşma eşik şiddetlerinin, doyurulabilir soğurma veya çizgisel olmayan soğurma davranışlarının, film kalınlıklarının ve buna bağlı olarak kusur seviyelerinin sayısının değiştirilmesiyle, ince filmlerin katkılandırılmasıyla ya da tavlama işlemine maruz bırakılmasıyla kontrol edilebileceği belirlenmiştir.
71 KAYNAKLAR
Adomian, G. 1994. Solving Frontier Problems of Physics: The decomposition Method.
Kluwer, Dortrecht. Allakhverdiev, K. R. 1999. Two-Photon Absorption in Layered TIGaSe2, TIInS2, TIGaS2 and GaSe Crystals. Solid State Commun. Vol.
111, pp. 253-257.
Allakhverdiev, K. R., Baykara, T., Joosten, S., Günay, E., Kaya, A. A., Kulibekov, A., Seilmeier, A. and Salaev, E. Yu. 2006. Anisotropy of Two-Photon Absorption in Gallium Selenide at 1064 nm. Opt. Commun. 261, 60-64. Allan, G, Delerue, C.
and Lannoo, M. 1997. Electronic Structure of Amorphous Silicon Nanoclusters.
Phys. Rev. Lett. Vol.78, pp.3161-3164.
Allan, G. Delerue, C. and Lannoo, M. 1997 Phys. Rev. Lett.78 3161
Ando, M., Kadono, K., Hatura, M., Sakaguchi, T. and Miya, M. 1995. Large Third-Order Optical Nonlinearities in Transititon-Metal Oxides. Nature, 374, 625- 627.
Ateş, A. 2002. Doktora tezi, Atatürk Üniversitesi Fen Bilimleri Enstitüsü, Erzurum.
Ateş, A., Yıldırım, M. and Gurbulak, B. 2006. Absorption Mea ment and Urbach’s Rule in InSe and InSe:Ho0.0025, InSe:Ho0.025 Single Crystals. Opt. Mater. 28,
488-493.
Ateş, A., Kundakçı, M., Astam, A. and Yıldırım, M. 2008. Annealing and Light Effect on Optical and Electrical Properties of Evaporated Indium Selenide Thin
Films. Physica E (Amsterdam) 40, 2709-2713.
Bahae M. S., Said A. A., Wei T. H., Hagan D. J. and Stryland E. W. V. 1990. Sensitive Measurement of Optical Nonlinearities Using a Single Beam. IEEE J.Quantum Electron. 26, 760-769.
Band, Y. B., Harter, D. J. and Bavli, R. 1986. Optical Pulse Compressor Composed of Saturable and Reverse Saturable Absorbers. Chem. Phys. Lett. 126, 280-284.
Bass, M., Franken, P. A., Hill, A. E., Peters, C. W. and Weinreich, G. 1962. Optical Mixing. Phys. Rev. Lett. 8, 18-18.
Bass, M., Franken, P. A., Ward, J. F. and Weinreich, G 1962. Optical Rectification.
Phys. Rev. Lett. 9, 446-448.
72
Blasi, C. De., Micocci, G., Mongelli, S. and Tepore, A. 1982. Large InSe Single Crystals Grown from Stoichiometric and Non-Stoichiometric Melts. J. of Cryst. Growth, 57, 482-486.
Boschert, S., Schmidt, A., Siebert, K. G., Bansch, E., Benz, Klaus-Werner, Dziuk, G.
and Kaiser, T. 2000. Simulation of Industrial Crystal Growth by the Vertical Bridgman Method. Universitat Bremen, Zentrum für Technomathematik, Fachbereich 3-Mathematik und Informatik, Report 00-01, Mai.
Boyd, R. W. 1992. Nonlinear Optics. Academic Press. Bringuier, E., Bourdon, A., Piccioli, N. and Chevy, A. 1994. Optical Second-Harmonic Generation in Lossy Media: Application to GaSe and InSe. Phys. Rev. B, 49, 16971-16982.
Butcher P. N. and Cotter D. 1990. The Elements of Nonlinear Optics. Cambridge Univ.
Press.
Catalano, I. M., Cingolani, A., Minafra, A. and Paorici, C. 1978. Second Harmonic Generation in Layered Compounds. Opt. Commun. 24, 105-108.
Catalano, I. M., Cingolani, A., Cali, C. and Riva-Sanseverino, S. 1979. Second Harmonic Generation in InSe. Solid State Commun. 30, 585-588. Chikan, V.
and Kelley, D. F. 2002. Synthesis of Highly Luminescent GaSe Nanoparticles. Nano Lett. 2, 141-145.
Das, S., Ghosh, C., Voevodina, O. G., Andreev, Yu, M. and Sarkisov, S. Yu. 2006.
Modified GaSe Crystal as a Parametric Frequency Converter. Appl. Phys. B 82, 43-46.
Fernelius, N. C. 1994. Properties of Gallium Selenide Single Crystal. Prog. Cryst. and Charac. 28, 275-353.
Fox, E. C. and Van Driel, H. M. 1993. In Ultrashort Processes in Condensed Mater.
Giordmaine, J. A. and Miller, R. C. 1965. Tunable Coherent Parametric Oscillation in LiNbO3 at Optical frequencies. Phys. Rev. Lett. 14 973-976.
Gonzalez, L. P., Murray, J. M., Krishnamurthy, S. and Guha, S. 2009. Wavelength Dependence of Two Photon and Free Carrier Absorptions in InP. Opt. Express, 17, 8741-8748.
Gouskov, A., Camassel, J. and Gouskov, L. 1982. Growth and Characterization of III–
VI Layered Crystals Like GaSe, GaTe, InSe, GaSe1-xTex and GaxIn1-xSe. Prog.
Crystal Growth and Charact. 5, 323-413.
73
Göppert-Meyer, M. 1931. Elementarakte mit zwei Quentensprungen. Ann. Phys. 9, 273-294.
Grasso, V. 1986. Electronic Structure and Electronic Transitions in Layered Materials.
Reidel: Dordrecht.
Gu, B., Fan, Y. X., Wang, J., Chen, J., Ding, J. P., Wang, H. T. and Guo, B. 2006.
Characterization of Saturable Absorbers Using an Open-Aperture Gaussian-Beam Z- scan. Phys. Rev. A 73, 065803-065806.
Gu, B., Fan, Y. X., Chen, J., Wang, H. T., He, J. and Ji, W. 2007. Z-scan Theory of Two-Photon Absorption Saturation and Experimental Evidence. J. Appl. Phys.
102, 083101-083105.
Guang, S. H. and Song, H. L. 1999. Physics of Nonlinear Optics. World Scientific Publishing Co. Pte. Ltd.
Gurudas, U., Brooks, E., Bubb, D. M., Heiroth, S., Lippert, T. and Wokaun, A. 2008.
Saturable and Reverse Saturable Absorption in Silver Nanodots at 532 nm Using Picosecond Laser Pulses. J. Appl. Phys. 104, 073107-073114.
Henari, M. B., Kingham, S. R. and Milsom, P. K. 2006. Nonlinear Absorption and Refraction in Indium Arsenide. J. Appl. Phys. 99, 013514-013518.
Henari, F. Z. 2008. Optical Nonlinearity in Hydrogenated Amorphous Silicon-Selenium Film. Opt. Commun. 281, 5894-5897.
Hook, J. R. and Hall, H. E. (Çeviri: Köksal, F., Altuntaş, M., Dinçer, M. and Başaran, E.) 1999. Katıhal Fiziği. Literatür Yayınları.
Irimpan, L., Deepthy, A., Krishnan, B., Kukreja, L. M., Nampoori, V. P. N. and Radhakrishnan, P. 2008. Effect of Self Assembly on the Nonlinear Optical Characteristics of ZnO Thin Films. Opt. Commun. 281, 2938-2943.
Irimpan, L., Deepthy, A., Krishnan, B., Nampoori, V. P. N. and Radhakrishnan, P.
2008. Nonlinear Optical Characteristics of Self-Assembled Films of ZnO. Appl.
Phys. B: Lasers Opt. 90, 547-556.
J. L. He, Y. X. Fan, J. Du, Y. G. Wang, S. Liu, H. T. Wang, L. H. Zang, and Y. Hang, Opt. Lett. 29, 2803 (2004)
74
Kamaraju, N., Kumar, S., Sood, A. K., Guha, S., Krishnamurty, S. and Rao, C. N. R.
2007. Large Nonlinear Absorption and Refraction Coefficients of Carbon Nanotubes Estimated from Femtosecond Z-scan Measurements. Appl. Phys.
Lett. 91, 251103-251105.
Kamimura, H. and Nakao, K. 1968. Band Structure and Optical Properties of Semiconducting Layer Compounds GaS and GaSe. J. Phys. Soc. Jpn. 24, 1313-1325.
Karatay, A. Aksoy, Ç. Yaglioglu, H.G. Elmali, A. Kurum, U. Ateş, A. and Gasanly, J.
Opt. 13 (2011) 075203.
Kokh, K. A., Nenashev, B. G., Kokh, A. E. and Shvedenkov, G. Yu. 2005. Application of a rotating heat field in Bridgman–Stockbarger crystal growth J. Cryst.
Growth. 275, e2129-e2134.
Kulibekov, A. M., Allakhverdiev, K., Guseinova, D. A., Salaev, E. Y. and Baran, O.
2004. Optical Absorption in GaSe Under High-Density Ultrashort Laser Pulses.
Opt. Commun. 239, 193-198.
Lami, J. F. and Hirlimann, C. 1999. Two-Photon Excited Room-Temperature Luminescence of CdS in the Femtosecond Regime. Phys. Rev. B. 60, 4763-4770.
Lee, P. A. 1976. Physics and Chemistry of Materials with Layered Crystal Structures.
D. Reidel: Dordrecht.
Li, H. P., Kam, C. H., Lam, Y. L. and Ji, W. 2001. Optical Nonlinearities and Photo-Excited Carrier Lifetime in CdS at 532 nm. Opt. Commun. 190, 351-356.
Mc Canny, J. V. and Murray, R. B. 1977. The Band Structures of Gallium and Indium Selenide. J. Phys. C 10, 1211-1222.
Mizunami, T., Hashimoto, M., Gupta, S., Uchida, Y. and Shimomura, T. 1997.
Wavelength Dependence of Two-Photon Absorption in Germanosilicate Optical Fibers. Opt. Commun. 138, 40-44.
Mizunami, T., Yamashiro, M., Gupta, S. and Shimomura, T. 1999. Two-Photon Absorption Coefficient Measurements in Hydrogen-Loaded Germanosilicate Optical Fibers. Opt. Commun. 162, 85-90.
75
Mooser, E. and Pearson W. B. 1956. The Chemical Bond in Semiconductors- The Group V-B to VII-B Elements and Compounds Formed Between Them.
Canadian J. of Phys. 34, 1369-1376.
Nagel, S., Baldereschi, A. and Maschke, K. 1979. Tight-Binding Study of the Electronic States in GaSe Politypes. J. Phys. C: Solid State Phys. 12, 1625-1639.
Neihuhr, K. E. 1963. Generation of Laser Axial Mode Difference Frequencies in a Nonlinear Dielectric. Appl. Phys. Lett. 2, 136-137.
Oudar, J. L., Kupecek, Ph. J. and Chemla, D. S. 1979. Medium Infrared Tunable Down Conversion of a YAG-Pumped Infrared Dye Laser in Gallium Selenide. Opt.
Commun. 29, 119-122.
Pankove, J. I. 1971. Optical Process in Semiconductors. Dover, New York, 34.
Pauling, L. 1960. Nature of the chemical bond. Cornell Univ.
Philip, R., Kumar, G. R., Sandhyarani, N. and Pradeep, T. 2000. Picosecond Optical Nonlinearity in Monolayer-Protected Gold, Silver, and Gold-Silver Alloy Nanoclusters. Phys. Rev. B 62, 13160-13166.
Qasrawi, A. F. 2005. Refractive Index, Band Gap and Oscillator Parameters of Amorphous GaSe Thin Films. Cryst. Res. Technol. 40, 610-614.
Sanchez-Royo, J. F., Errandonea, D. and Segura, A. 1998. Tin-Related Double Acceptors in Gallium Selenide Single Crystals. J. Appl. Phys. 83, 4750-4755.
Sari, H. 2008. Optoelektronik ders notları. Web sitesi: http://www.huseyinsari.net.tr Segura, A., Bouvier, J., Andres, M. V., Manjon, F. J. and Munoz, V. 1997. Strong
Optical Nonlinearities in Gallium and Indium Selenides Related to Inter-Valance-Band Transitions Induced by Light Pulses. Phys. Rev. B. 56, 4075-4084.
Shen, Y. R. 1984. The Principles of Nonlinear Optics, John Wiley, New York.
Singh, N. B., Suhre, D. R., Rosch, W., Meyer, R., Marable, M., Fernelius, N. C., Hopkins, F. K., Zelmon, D. E. and Narayanan, R. 1999. Modified GaSe Crystals for mid-IR Applications. J. Cryst. Growth, 198, 588-592.
Smektala, F., Quemard, C., Leneindre, L., Lucas, J., Barthèlèmy, A. and De Angelis, C.
1998. Chalcogenide Glasses with Large linear Refractive Indices. J. Non-Cryst. Sol. 239, 139-142.