Sonuçlar

Temel anlamda 3 bölümden oluşan bu tez çalışmasının;

I. aşamasında; Hummers metodu kullanılarak literatüre paralel olarak grafen

oksit ve indirgenmiş grafen oksit sentezleri gerçekleştirilmiştir. Sentezlenen maddelerin karakteristik yapılarını aydınlatmak için FTIR, XRD, SEM TG/DTA analizleri yapılmıştır.

 FTIR-ATR spektrumlarında saf grafit yapısında gözlenmeyen OH gerilme titreşimi, C=O, C=C ve C-O titreşimini içeren fonksiyonel gruplar GO’in FTIR spektrumunda net olarak görülmüştür. İndirgenmiş grafen oksitin FTIR-ATR spektrumunda ise OH gerilme titreşimi C=O, C=C ve C-O içeren fonksiyonel grupların piklerleri net olarak görülmüştür. Grafit, GO ve rGO’in çakıştırılmasıyla rGO üzerindeki oksijenli fonksiyonel grupların pik yoğunluklarının azaldığı daha net görülmektedir.

 XRD spektrumları incelendiğinde, grafitte görülen keskin pikin kabyolarak 12,470’da başka bir pik oluşturması grafitin okside olarak GO yapısına dönüştüğünü ve indirgenme sonrası ise tamamen kaybolması rGO yapısına dönüştüğü net olarak görülmüş ve litaratürde yapılan pik yorumlarıyla karşılaştırıldığında (002) kristal yapısı ile uyumlu olduğu tespit edilmiştir.

 TGA sonuçları incelendiğinde hem grafen oksit hem de grafen 6000C’nin üzerinde %90’ın üzerinde bir kütle kaybıyla bozunurken grafit yaklaşık 6000_C’de

ortamda bulunan oksijen ile tepkimeye girerek %75’lik bir kütle kaybıyla bozunmuştur. Bu sonuçlar grafitik yapının kararlılığını koruduğunu grafen oksit yapısında bulunan oksijenli fonksiyonel grupların indirgenmiş grafen oksit yapısında bir miktar kaldığı şeklinde açıklanabilir.

 SEM görüntüleri incelendiğinde grafitteki düzenli tabakaların yerini düzensiz ve rastgele yerleşmiş tabakalara bırakmasıyla GO oluşumu ve yeniden tabakalarının paket yapısının bir miktar oluşması ise grafenleşme işleminin gerçekleştiğini morfolojik olarak göstermiştir.

II. aşamasında; sentezlenen GO ve rGO’nun GC elektrot yüzeylerine immobilize

edilerek modifiye yüzeyler elde edilmiş, elde edilen GO/GC ve rGO/GC elektrot yüzeyleri SEM, dönüşümlü voltametri ve elektrokimyasal impedans spektroskopi teknikleri ile karakterize edilerek yalın yüzeye ait sonuçlarla karşılaştırılmıştır.

 SEM sonuçları incelendiğinde yalın GC yüzeyin temiz ve homojen olduğunu ve yüzeyin GO ile modifiye edilmesi sonucu elde edilen GO/GC yüzeyde tabakalaşmanın net olmadığı, rGO ile modifiye edilen GC yüzeyde tabakaların daha belirgin hale gelerek yaprakçıklar şeklinde olduğu görülmüştür. Böylece yalın GC, GO/GC, rGO/GC yüzeylerin farklı yüzeyler olduğu morfolojik olarak gösterilmiştir.

 CV tekniği ile yapılan çalışmalarda ferrosen ve ferrisiyanür redoks problarına ait yalın GC, GO/GC ve rGO/GC yüzeylerin karşılaştırmalı sonuçlarının birbiriyle uyum içinde olduğu görülmüştür. rGO modifiye yüzeyin elektroaktif olan bu proplara verdiği cevapların yalın GC yüzeyden farklı olarak çok yüksek bir kapasitif akım ve artık akımın büyümesine sebep olması grafenin karakteristik bir özelliği olarak açıklanabilir. GO ve rGO modifiye edilen GC elektrot yüzeylerinde farklı pH değerlerine sahip BR ortamında hazırlanan ferrisiyanür probunda alınan voltamogramların yalın GC yüzeyde elde edilenlerden farklı olduğu GC yüzeyde film oluşumunun gerçekleştiğini gösterniştir. GO ve rGO modifiye edilmiş yüzeylerde Randles–Sevcik eşitliğinden yararlanılarak tarama hızının kare köküne karşı redoks çiftleri için ölçülen pik akımları karşılaştırılmış ve sonuçlar elektron transferinin difüzyon kontrollü olduğunu göstermiştir.

 EIS tekniği ile yapılan karekterizasyon sonuçlarında yalın GC elektrot yüzeyin ferri/ferrosiyanür redoks çiftinin elektron transferine karşı herhangi bir direnç göstermediği GO/GC elektrot yüzeyin elektron transferine karşı bir direnç gösterdiği ancak rGO/GC yüzeyin elektron transferine daha çok izin verdiği tespit edilmiştir. Bu durum ferrosen ve ferrisiyanür redoks problarına ait voltamgramlarda da gözlendiği için dönüşümlü voltametri tekniği ile yapılan karakterizasyon sonuçlarında sahip olduğumuz düşünce elektrokimyasal impedans spektroskopisi tekniğine ait karakterizasyon sonuçları ile de desteklenmiştir. Böylece elde edilen sonuçlar ve sonuçlara dair yapılan yorumların ilgili çalışmalarla uyum içerisinde olduğunu söyleyebiliriz.

III. aşamasında; GO/GC ve rGO/GC elektrot yüzeylerinde elektrokimyasal

olarak Cu(II) iyonunun tayini DPV, SWV ve OCP teknikleri ile elektrokimyasal olarak çalışılmış, sensör hassasiyetine girişim yapan diğer metallerinin etkisi, tekrarlanabilirlik ve kararlılık çalışmaları DPV tekniği ile incelenmiş ve yalın GC, GO/GC, rGO/GC elektrot yüzeylerinin morfolojileri SEM tekniği ile aydınlatılmıştır.

 DPV, SWV, OCP teknikleriyle yapılan çalışmalarda Cu(II) iyonlarına en duyarlı yüzeyin GO/GC yüzey olduğu tespit edilmiş ve bu yüzeyde tekrarlanabilirliği yüksek sonuçlar elde edilmiştir.

 DPV tekniği ile yapılan çalışmalarda Cu(II)’nin elektrokimyasal tayinine Zn(II), Pb(II), Cd(II), Fe(III) ve Mn(II) gibi ağır metal türlerinin etkileri, her bir metalin

ayrı ayrı ve ortamda beraber bulunmaları durumunda incelenmiş ve tayini en fazla Fe(III) en az ise Zn(II) metalinin etkilediği tespit edilmiştir. Etki sırası ise Fe(III), Mn(II), Pb(II), Cd(II) ve Zn(II) olarak belirlenmiştir. GO/GC yüzeyindeki -0H içeren fonksiyonel gruplara Cu(II) iyonlarının diğer metallere kıyasla daha hızlı ve fazla bağlandığı tespit edildiğinden çalışılan bu iyonlarının Cu(II) iyonunun tayinini tamamen engellemediğini söyleyebiliriz.

 GO/GC yüzey optimum şartlarda farklı Cu(II) tuz çözeltilerinde ayrı ayrı bekletildikten sonra 10 µm alanda SEM görüntüleri alınmış ve Cu(II) iyonlarının çapları ölçülmüştür. CuSO4.5H2O, Cu(NO3)2.3H2O ve CuCI2 Cu(NO3)2 tuzları ile alınan her

sonuçta GO/GC yüzeydeki Cu(II) iyonlarının miktarı, dağılımı, şekil yapısı ve büyüklüğü farklılık göstermiştir. Dolayısıyla alınan farklı morfolojik sonuçlar, ilgili çalışmalarların yorumları ile uyum içerisinde olduğunu göstermiştir.

 GO/GC yüzeyde optimum şartlarda CuSO4.5H2O, Cu(NO3)2.3H2O ve

CuCI2 tuzları kullanılarak DPV, SWV ve OCP teknikleri ile Cu(II) hassasiyetleri

elektrokimyasal olarak incelenmiş sonuçlar karşılaştırılmış ve anyon köklerinin Cu+2

metali üzerindeki etkisi ilk kez bu tez çalışmasında incelenmiştir. Alınan elektrokimyasal cevapların teorik anorganik açıklamalar ile uyum içerisinde olduğu tespit edilmiştir. Böylece insan ve çevre sağlığını tehdit eden ağır metallerden Cu(II) iyonun elektrokimyasal tayini için sensör tasarımı geliştiştirilerek, elektrokimyasal tekniklerden elde sonuçları anorganik teorisiyle karşılaştırarak multidisipliner bir platforma pencere açmış bulunmaktayız.