James Coleman

L’étude des propriétés physiques et chimiques des aérosols collectés lors des missions

effectuées les 1er et 2 juillet a permis de mettre en évidence des différences significatives entre

les deux couches échantillonnées (couche limite et couche intermédiaire entre 1500 m et 2900 m) avant et après le passage du MCS.

Dans la couche limite, on observe une augmentation de la concentration de grosses particules

(Dp>300 nm) de l’ordre de 20% après le passage du MCS, tandis que la concentration totale

des particules évolue peu. Le spectre granulométrique en masse des aérosols montre que la

population de particules est répartie sur trois modes centrés sur 140nm, 305nm et 2.12µm, avant le passage du MCS, puis sur 185nm, 365nm et 2.6µm après le passage du MCS. L’augmentation du diamètre médian et de la concentration du mode grossier sont en accord avec l’augmentation de la concentration des grosses particules observées précédemment. L’analyse individuelle des particules montre que 47% des particules du mode accumulation

(200nm<Dp<1600nm) sont des poussières désertiques après le passage du MCS. Les

analyses sur les substrats de l’impacteur prélevés avant le passage du MCS n’étant pas encore disponibles, il est délicat de tirer des conclusions définitives. Néanmoins, la présence de ces poussières désertiques en quantité importante dans la couche limite est en accord avec la forte concentration de grosses particules. De plus, la fréquence de détection des éléments solubles (soufre et chlore) met en évidence que ces poussières désertiques ne sont pas modifiées chimiquement. Cet évènement est associé au passage du MCS capable de générer en surface des concentrations de poussières désertiques importantes.

Dans la couche intermédiaire entre 1500 m et 2900 m, le passage du MCS conduit à une diminution importante de la concentration totale de particules (60%) et de la concentration des particules dont le diamètre est supérieur à 300 nm (30%). Cette diminution peut être expliquée par 2 processus différents : l’activation des CCN et/ou le dépôt humide. Les particules les plus solubles et les plus grosses, se comportant comme de bons CCN, peuvent s’activer en gouttelettes qui deviennent des gouttes de pluie qui précipitent. Pendant cette chute, le processus de collection qui peut entraîner les aérosols les moins solubles intervient.

Loosmore et al. (2003) et Peter et al. (2005) ont montré grâce à un exercice de simulation

qu’entre 20 et 30% des particules dont le diamètre est inférieur à 1 µm sont lessivées par les précipitations. Cependant, aucune de ces études ne traite le cas de systèmes convectifs, dans lesquels les évènements de précipitations sont intenses et entraînent un lessivage important. Cela peut expliquer les différences entre la diminution des concentrations totales des particules simulée (20-30%) et observée (60%).

4.1 Cas du mois de juillet 109

Dans cette couche, le rapport CCN0.6/CN augmente d’un facteur 2 ou plus après le passage du

MCS. Le spectre granulométrique, en nombre, des particules d’aérosols ne montrant aucune différence significative entre la situation avant et après le passage du système convectif, il paraît donc probable que seule la composition chimique est responsable de l’évolution observée du rapport CCN/CN dans la SAL. Les données de l’impacteur révèlent l’augmentation de la concentration d’aérosols sulfatés après le passage du MCS. Ce type d’aérosol composé en majorité d’éléments solubles est fortement hydrophile. De plus, 33%

des poussières désertiques du mode accumulation (200 nm < Dp < 1600 nm) sont enrichies par

du soufre et du chlore, et 11% des aérosols du mode grossier sont recouverts d’une pellicule de surface composée de nitrate. Levin et al (1996) ont montré que les particules, et plus particulièrement les poussières désertiques, lorsqu’elles sont recouvertes d’une pellicule de

surface composée d’éléments solubles, se comportent comme de très bons CCN. Les

principaux éléments solubles existants dans l’atmosphère et capables de se déposer sur les particules sont principalement le nitrate et le sulfate. Une forte compétition existe entre ces deux espèces. En effet, le nitrate peut se déposer sur les particules de tous diamètres, mais en présence de sulfate, il se déposera en majorité sur les particules les plus grosses (Dentener et

al., 1996; Murphy et Thomson, 1997a; Gard et al., 1998; Zhuang et al., 1999). Le processus,

impliquant la création de la pellicule de nitrate sur le mode grossier, a pu aussi entraîner une modification des propriétés de surface des particules du mode accumulation par du sulfate. Le sulfate et le nitrate sont des espèces extrêmement volatiles. Villani et al. (2006) ont montré, grâce à des travaux menés en laboratoire avec le Volatility Tandem Differential

Mobility Analyser (VTDMA), que la température de volatilisation du nitrate d’ammonium

(resp. sulfate d’ammonium) sur des aérosols, dont le diamètre (en nombre) est centré sur 150nm, est de 60°C (180°C). Plus le diamètre modal de la population de particules diminue, plus la température de volatilisation diminue. Tous ces résultats sont consistants avec ceux des études précédentes (O’Dowd et al., 1992 ; Philippin et al., 1999 ; Burtscher et al., 2001 ;

Brooks et al., 2002). La température choisie pour les mesures était de 280°C durant toute la

campagne AMMA. A cette température, le sulfate et le nitrate présents sur les particules échantillonnées sont volatilisés. La présence d’une pellicule de surface composée de sulfate et/ou de nitrate peut donc expliquer les modifications du spectre granulométrique observées lors de la thermo-désorption, qui sont caractéristiques d’une population de particules en mélange interne.Les résultats de l’expérience de thermo-désorption montrent une évolution des spectres granulométriques des particules liée au passage du MCS. Dans la SAL, le mélange du mode principal de particules qui était partiellement externe avant le passage du MCS évolue, après le passage du MCS, vers un mélange interne. Ce résultat est cohérent avec la présence d’une pellicule de surface autour des particules après le passage du MCS.

Les divers processus pouvant expliquer la présence de cette pellicule de surface ont été

présentés dans le chapitre 2 : par coagulation de particules, par oxydation de SO2 sur les

particules, ou par collision avec des gouttes de pluie (Meng et Seinfeld, 1994 ; Kerminen et

Wexler, 1994 ; Levin et al., 1996 ; Zhuang et al., 1999). Zhuang et al. (1999) ont montré que

la présence de sulfate et de nitrate était étroitement liée aux conditions météorologiques. En effet, lorsque l’humidité est élevée (>70%) et lorsque des nuages sont présents, les concentrations de sulfate sont maximales. De même, ils prouvent qu’après le passage d’un système convectif fortement précipitant, les concentrations sont toujours très élevées malgré le processus de dépôt par les précipitations.