Toptan Satış Piyasasındaki Yoğunlaşma ve

por fun¸c˜oes sim´etricas, as fun¸c˜oes Lorentzianas (tamb´em chamadas de fun¸c˜oes de Cauchy ou f´ormulas de Breit-Wigner [152]):

Lω0,γ(ω) = γ2 (ω_{− ω}0)2+ γ2 = 1 1 +  ω− ω0 γ 2, (4.17)

onde ω0 e γ denotam, respectivamente, a posi¸c˜ao e a largura `a meia altura

da ressonˆancia [1]. Na presen¸ca de ressonˆancias de diferentes origens f´ısicas, se essas s˜ao independentes, as contribui¸c˜oes de ressonˆancias individuais permanecem dadas pela fun¸c˜ao Lorentziana. Isso ´e contemplado, por exemplo, no modelo cl´assico de dispers˜ao de Drude-Lorentz [1] para a permissividade el´etrica31. Tanto na abordagem de g´as de el´etrons (Drude), quanto na considera¸c˜ao de el´etrons harmonicamente ligados aos n´ucleos atˆomicos (Lorentz), o perfil de ressonˆancia prov´em de um conjunto de osciladores harmˆonicos desacoplados [92].

No limite de Rayleigh, se uma part´ıcula possui momento de dipolo nulo, ela irradiar´a fracamente e n˜ao ser´a facilmente excitada pelo campo aplicado. Contudo, quando duas ou mais part´ıculas est˜ao pr´oximas umas das outras – ou quando elas possuem estratifica¸c˜oes de diferentes materiais, como no caso de uma esfera met´alica revestida por um diel´etrico –, pode ocorrer o acoplamento entre ressonˆancias de ordens distintas mediado pelos campos el´etricos dos pl´asmons de superf´ıcie [55,56]. Esse acoplamento leva a trocas de energia, fornecendo um mecanismo para excitar modos fracamente radiantes (quadrupolo, octopolo, etc.), tamb´em chamados de modos “escuros”, de uma nanoestrutura. Tal mecanismo de troca de energia, baseado em interferˆencia entre ressonˆancias, pode ser explicado de maneira bastante did´atica usando dois osciladores acoplados [153].

4.2.1

Osciladores harmˆonicos acoplados

E muito comum na literatura a associa¸c˜ao do efeito Fano a osciladores acoplados – a fim de explicar, por exemplo, efeitos como a transparˆencia eletromagneticamente induzida (EIT) em sistemas atˆomicos [61]. Por ser a forma

31_{Evidentemente, a origem do processo ressonante no espalhamento pode ser explicada em uma}

abordagem quˆantica, levando-se em conta, no caso de fun¸c˜oes diel´etricas, as intera¸c˜oes dos fˆonons (vibra¸c˜oes da rede cristalina) com os el´etrons e o campo aplicado. Para a descri¸c˜ao que aqui fazemos, todavia, n˜ao h´a necessidade de entrarmos nos detalhes microsc´opicos da mat´eria [1].

4.2 - Ressonˆancia de Fano convencional 63

mais simples e did´atica de se entender a ressonˆancia de Fano, vale a pena discutirmos a analogia entre sistemas mecˆanicos e excita¸c˜oes plasmˆonicas. Maiores detalhes sobre o efeito Fano e osciladores acoplados podem ser encontrados nas Refs. [56,153].

Considere um oscilador 1 (com constante de mola K1 e massa M1) submetido

a uma for¸ca externa harmˆonica F (t) = F0e−ıωt. Esse oscilador est´a acoplado a

um oscilador 2 (com constante de mola K2 e massa M2) atrav´es de uma mola de

constante K. Esse sistema encontra-se ilustrado na Fig.4.2. As equa¸c˜oes dinˆamicas

K 2 K K 1 M 1 M 2 F(t)

Figura 4.2– Modelo mecˆanico usado para explicar o efeito Fano. Dois osciladores com massas e constantes de mola dadas pelos pares ordenados (M1, K1)

e (M2, K2), respectivamente, acoplados por uma mola de constante K.

O oscilador 1 ´e submetido a uma for¸ca harmˆonica F (t).

para as part´ıculas 1 e 2 (supondo M1 = M2 = M ), em termos dos deslocamentos

X1 e X2 em rela¸c˜ao a suas respectivas posi¸c˜oes de equil´ıbrio, s˜ao:

         ¨ X1(t) + γ1X˙1(t) + ω21X1(t)− Ω2X2(t) = (F0/M )e−ıωt , ¨ X2(t) + γ2X˙2(t) + ω22X2(t)− Ω2X1(t) = 0 , (4.18)

onde as frequˆencias naturais s˜ao ω1 =

p

K1/M e ω2 =

p

K2/M associadas aos

osciladores 1 e 2, respectivamente, sendo γ1 e γ2 as respectivas frequˆencias de

amortecimento. A frequˆencia de acoplamento entre os osciladores 1 e 2 ´e Ω = p

K/M . As solu¸c˜oes para as Eqs. (4.18) s˜ao as fun¸c˜oes oscilantes X1(t) = C1(ω)e−ıωt

e X2(t) = C2(ω)e−ıωt, com amplitudes

C1(ω) = (ω2 2 − ω2− ıγ2ω) (F0/m) (ω2 1 − ω2− ıγ1ω) (ω22− ω2 − ıγ2ω)− Ω4 , (4.19)

64 4 - Ressonˆancias de Fano em esferas revestidas C2(ω) = −Ω 2_(F 0/m) (ω2 1 − ω2− ıγ1ω) (ω22− ω2 − ıγ2ω)− Ω4 . (4.20)

A partir dessas solu¸c˜oes, podemos explicar o efeito Fano de modo bastante intuitivo e de f´acil visualiza¸c˜ao. 0,8 0,9 1,0 1,1 1,2 1,3 0 10 20 30 40 (a) Lorentz | C 1 ( ) | / 1 Fano 0,8 0,9 1,0 1,1 1,2 1,3 0 40 80 120 160 Perfis Lorentzianos (b) | C 2 ( ) | / 1

Figura 4.3– Dependˆencia ressonante das amplitudes (por unidade de comprimento) dos osciladores acoplados para ω2 = 1, 2ω1, γ1 = 0, 025ω1, γ2 = 0

e Ω2 = 0, 1ω₁2 – parˆametros usados na Ref. [153]. (a) Amplitude do oscilador 1 (for¸cado) mostrando um perfil de ressonˆancia Lorentziano na regi˜ao de ω1e um perfil de Fano na regi˜ao de ω2, onde a antirressonˆancia

(Fano dip) ocorre exatamente em ω = ω2. (b) Amplitude do oscilador

2 mostrando dois perfis de ressonˆancia sim´etricos (Lorentzianos).

Na Fig. 4.3, para uma an´alise qualitativa do processo, apresentamos a dependˆencia das amplitudes de cada um dos osciladores usando os mesmos parˆametros da Ref. [153]. Em nossa analogia, o oscilador 2 faz o papel, por exemplo, do modo eletromagn´etico “escuro” ou quadrupolo el´etrico, enquanto o oscilador 1 (for¸cado) faz o papel da ressonˆancia que se acopla com o meio externo (campo incidente), isto ´e, o modo eletromagn´etico “radiante” ou dipolo el´etrico. Assim, o oscilador 2 pode absorver energia do oscilador 1 [Fig. 4.3(b)], resultando, em nossa analogia, em um decr´escimo na amplitude da radia¸c˜ao espalhada pelo dipolo no campo distante. Al´em disso, parte da energia transferida ao oscilador 2 (quadrupolo) pode ser transferida de volta ao oscilador 1 (dipolo) [Fig. 4.3(a)]. Se essa transferˆencia estiver associada a uma diferen¸ca de fase, pode haver interferˆencias destrutivas entre as ressonˆancias nos dois osciladores, inibindo o dipolo de irradiar no campo distante [ω = ω2 na Fig. 4.3(a)]. Essa interferˆencia destrutiva explica,

4.2 - Ressonˆancia de Fano convencional 65

dentre outros fenˆomenos, o que se conhece por transparˆencia induzida [56,61]; as ressonˆancias internas que n˜ao se manifestam no espectro de extin¸c˜ao (amplitude do oscilador 1), mas sim em um modo de superf´ıcie da part´ıcula (oscilador 2), s˜ao chamadas de “estados escuros” (dark states) [67].

O formato de linha assim´etrico nas proximidades de ω2 ≈ 1, 2ω1 na

Fig. 4.3(a), originado da interferˆencia entre ressonˆancias na aproxima¸c˜ao de acoplamento fraco, ´e chamado de ressonˆancia de Fano. Sua forma funcional, que pode ser obtida da Eq. (4.19) em torno de ω≈ ω2, ´e [55]:

Fω0,γ,β(ω) = 1 1 + β2  (βγ + ω_{− ω}0)2 (ω− ω0)2+ γ2  =  β +ω− ω0 γ 2 1 + β2      1 1 +  ω_{− ω}0 γ 2      , (4.21)

onde β ´e o grau de assimetria, conhecido como parˆametro de Fano, de maneira que o perfil sim´etrico Lorentziano ´e recuperado para β _{→ ∞ e tem-se um perfil} sim´etrico anti-Lorentziano (antirressonˆancia) para β = 0. De modo geral, na teoria de Lorenz-Mie, a ressonˆancia de Fano convencional ´e oriunda da interferˆencia entre duas amplitudes de espalhamento: uma associada `a onda de background n˜ao espalhada (processo de fundo) e a outra associada a uma excita¸c˜ao de um estado discreto (o processo ressonante ou ressonˆancia de pl´asmons localizados). A energia do estado ressonante deve estar contida no intervalo de energia do cont´ınuo de estados (background ) para que o efeito Fano ocorra. Pr´oxima `a energia de ressonˆancia, a amplitude de espalhamento do processo de fundo varia lentamente em fun¸c˜ao da energia, enquanto a amplitude de espalhamento ressonante muda rapidamente, tanto em magnitude quanto em fase. E essa varia¸c˜ao que cria o´ perfil assim´etrico. Aqui, os pl´asmons localizados, que s˜ao excitados pela radia¸c˜ao incidente, s˜ao equivalentes aos n´ıveis quˆanticos quase-discretos na abordagem de Fano [54], enquanto a desexcita¸c˜ao radiativa desempenha o mesmo papel do tunelamento entre esses n´ıveis [56]. Dessa maneira, o m´aximo e o m´ınimo locais em um espectro de espalhamento correspondem a interferˆencias construtiva e destrutiva entre diferentes modos, respectivamente. Em especial, similarmente `a Fig. 4.3, um perfil sim´etrico Lorentziano ´e sempre observado nas vizinhan¸cas da ressonˆancia

66 4 - Ressonˆancias de Fano em esferas revestidas

de dipolo no espalhamento de Lorenz-Mie diferencial (isto ´e, para uma dire¸c˜ao espec´ıfica), enquanto que um perfil de ressonˆancia assim´etrica de Fano pode ser visto nas vizinhan¸cas da ressonˆancia de quadrupolo [55].